【摘 要】
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在各类电化学电源中,由于Li+较高的荷电密度,锂离子电池凭借高比容量和较高循环稳定性等优势在电子设备和电动汽车等领域得到广泛的应用,但仍存在首圈库伦效率低和充放电速率低等问题,另外,有机系锂离子电池的安全问题也是限制其快速发展的瓶颈。其中,电极材料和电解液是解决这些问题的关键。钼基化合物（包括钼氧化物和钼硒化物）材料具有独特的结构,丰富的钼化合价以及物相组成,理论容量高,且可实现锂离子的快速嵌入/
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在各类电化学电源中,由于Li+较高的荷电密度,锂离子电池凭借高比容量和较高循环稳定性等优势在电子设备和电动汽车等领域得到广泛的应用,但仍存在首圈库伦效率低和充放电速率低等问题,另外,有机系锂离子电池的安全问题也是限制其快速发展的瓶颈。其中,电极材料和电解液是解决这些问题的关键。钼基化合物（包括钼氧化物和钼硒化物）材料具有独特的结构,丰富的钼化合价以及物相组成,理论容量高,且可实现锂离子的快速嵌入/脱出,是极具潜力的电池负极材料。本论文主要以二氧化钼、二硒化钼为研究对象,构建不同的微纳结构,并对其进行复合改性以用于有机系和水系锂离子电池的负极,为组装先进锂离子电池提供试验和理论基础。主要的研究内容及结果如下:（1）以MoO3为原料,用一步热还原法合成MoO2/Mo微米片,再通过冷冻干燥法复合氧化石墨烯（GO）,整个实验过程没有污染物及废液生成,安全环保。将其作为有机系锂电负极测试时,表现出较高的初始库伦效率（ICE）和良好的循环性能。MoO2/Mo和MoO2/Mo-GO的ICE分别为97%和85%,远高于纯MoO2基电极,以及大多数金属氧化物和碳基材料。得益于Mo的高电导率和GO的包覆结构,MoO2/Mo-GO电极的库伦效率虽然略低于MoO2/Mo,但稳定性更好,经过150圈的循环,放电容量从400 m A h g-1增加到550 m A h g-1。微量Mo的引入明显提高锂化能力,为高ICE混合电极的设计提供了一种可能的途径。（2）制备了MoO2/ZnO复合材料,以32 m KOAc+8 m Li OAc混合高浓盐作为电解液,研究了其在水系中的储锂特性。ZnO高的过电势和高浓度电解液的双重作用在很大程度上抑制了水的析氢反应,使所得复合材料在水溶液中表现出可逆的锂离子脱嵌。MoO2/ZnO-15的工作电位可低至-1.5 V,且具有快速的储能能力。2 A g-1循环650次后容量保持率为75%,为实现安全的水系锂离子电池提供了重要的方向。（3）以钼酸钠和硒粉分别作为钼源和硒源,水热法制备Mo Se2花状结构,研究了其在中性Li Cl/PVA水系凝胶电解质的储锂特性。在2 A g-1的电流密度下,该材料展现出139 m A h g-1的高放电容量,循环50圈后容量仍有100 m A h g-1,与商业的锰酸锂正极匹配,组装了工作电压高达1.8 V的全电池。这主要得益于Mo Se2多孔的花状结构,使得脱嵌锂过程中材料的体积变化得到有效的缓冲;另外,凝胶电解液可有效的抑制电极材料的脱落或溶解,同时可在一定程度上拓宽水系电解质的稳定窗口。本工作首次在水系锂电中应用Mo Se2作为储锂负极,中性Li Cl凝胶作为电解质,为水系锂电池的研究提供新的思路。
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