在数据爆发式增长的“大数据”时代,基于冯·诺依曼架构的传统数字计算机已经难以满足日益增长的数据处理需求,亟待开发新的高功效比的计算架构。人脑是一种高效、智能的信息处理系统,可以快速并行地处理大量信息,实现信息处理和存储的融合。因此,构建类脑神经形态计算系统是实现高功效比的新型计算架构的可行路径之一。忆阻器具有与生物突触和神经元类似的电学行为,可用于构建大规模低功耗神经形态计算系统。然而,目前研究的主流忆阻器大多依赖导电丝通道的通断,在机制上存在本征随机性的局限,同时在面对多功能应用场景时存在新的功能需求。二维过渡金属硫族化合物作为一种新兴半导体材料,具有相调控和光电多功能等优异的特性,可以解决和满足主流忆阻器机制上的局限和功能上的需求。本论文以二维过渡金属硫族化合物为研究对象,实现了高度可控的相转变以及突触权重的多端光电协同调控。本文主要的研究成果如下:在机制方面,成功研制出基于相转变机制的稳定超快的MoTe2忆阻器。通过原位拉曼技术实时观测到了器件阻变过程中2H和1T’相之间的转变。采用密度泛函理论计算,从热力学和动力学角度证实了氩等离子处理引入的Te空位可有效促进MoTe2的相转变。基于相转变机制,该器件表现出超快的转变速度,其中SET～5 ns,RESET～10 ns,同时器件表现出优异的环境稳定性,在大气环境中放置一年器件电学性能没有任何衰退,该器件的性能优于目前报道的其它二维材料忆阻器。进而,选取大面积化学气相沉积法（CVD）制备的MoTe2薄膜代替机械剥离制备的MoTe2,构建了MoTe2忆阻器阵列。系统研究了器件的成品率和均一性,发现其成品率可达80%,初始阻态、forming电压、SET电压和RESET电压分布集中,说明器件具有优异的均一性。通过计算发现,忆阻器与Pt/Ta Ox/Ti O2/Ta Ox/Pt选择器（非线性>10~4）进行串联可制备的阵列规模达870×870。最后,基于该器件的电导变化数据,采用两层前向神经网络进行仿真,针对修改后的美国国家标准与技术研究院（MNIST）手写体数字进行识别,可达到～90%的识别率。在光电多功能调控方面,构建了MoS2/p-Si垂直异质结的三端忆阻器,实现了突触行为的光电协同调控。首先,在电激励下该器件表现出稳定的易失性阻变行为,进而成功模拟了多种突触可塑性。同时,该异质结器件在光激励下表现出持续光电导行为,实现了光突触行为。在此基础上,采用光电协同调控,实现了光写电擦和光兴奋电抑制等功能。经研究发现,该器件的易失性阻变源于MoS2/Si O2界面处的陷阱位点;持续光电导行为的机制为随机局部势能波动（RLPF）机制,MoS2/Si O2界面处的陷阱位点和MoS2内部的硫空位可能为RLPF机制中局部势能波动的物理原因。更进一步,制备了WO3-WSe2平面异质结的四端子器件,实现了忆阻行为的光电多端协同调控。首先,该异质结器件表现出稳定的易失性阻变行为。在此基础上,通过背栅和光共同调控器件的电导状态,成功模拟了生物突触周围星形胶质细胞对突触权重的调制作用。系统研究了不同器件的电学行为、气氛对器件阻变性能的影响规律以及器件不同状态下的拉曼光谱,阐明了器件的阻变源于H+在中间过渡层WO3-y中的嵌入/脱出过程。