【摘 要】
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“三苯”是石油化工重要的基础原料,主要来自炼油化工的芳烃重整装置。充分利用丰富来源的甲苯和甲醇为原料烷基化生产二甲苯技术具有较好的市场价值和应用前景。如何通过催化剂的酸碱差异性调控和进行表面功能性修饰来影响烷基化反应路径及产物分布,是近年来研究和开发的热点。本文首先筛选出硅铝比为50的ZSM-5分子筛作为甲苯甲醇烷基化催化剂,并通过对分子筛进行酸改性、碱改性、金属氧化物修饰,进而改变催化剂的酸碱位
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“三苯”是石油化工重要的基础原料,主要来自炼油化工的芳烃重整装置。充分利用丰富来源的甲苯和甲醇为原料烷基化生产二甲苯技术具有较好的市场价值和应用前景。如何通过催化剂的酸碱差异性调控和进行表面功能性修饰来影响烷基化反应路径及产物分布,是近年来研究和开发的热点。本文首先筛选出硅铝比为50的ZSM-5分子筛作为甲苯甲醇烷基化催化剂,并通过对分子筛进行酸改性、碱改性、金属氧化物修饰,进而改变催化剂的酸碱位点的性质,实现产物分布的调控;其次通过XRD和NH3-TPD等表征研究不同改性方法对分子筛酸性的变化规律;进一步把ZSM-5分子筛应用于苯/二甲苯与甲醇烷基化反应中,探究催化性能与产物的分布情况。研究表明:1.选择以HZSM-5分子筛为催化剂,甲苯转化率达到59.5%,二甲苯的选择性为62.5%,明显优于13X和NaY分子筛,而且硅铝比为50的HZSM-5分子筛更有利于发生苯环上烷基化反应。2.采用碱性氧化物改性,降低了 HZSM-5分子筛的酸性,有利于提高二甲苯的选择性和抑制生成重芳烃,但并没有促进甲苯的转化。3.用于改性的酸性氧化物部分覆盖了 HZSM-5分子筛表面,酸性都明显降低,同样呈现甲苯转化率降低和二甲苯选择性提高,且与催化剂弱酸位和中强酸位有关。4.采用贵金属或非贵金属氧化物修饰的HZSM-5分子筛催化剂酸性显著降低,但甲苯转化率仍保持变化不大。而非贵金属氧化物修饰的催化剂中二甲苯的选择性都提高到70%以上,其机理尚需进一步探讨。5.铁钼复合双金属氧化物修饰的分子筛催化活性较好,甲苯的转化率为58.5%,二甲苯的选择性为64.6%。进一步应用在苯与甲醇烷基化反应,苯的转化率为57.1%,甲苯和二甲苯总选择性可达90%,与工业报道数据相当。
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