大气中持续升高的CO2浓度己经造成了一系列气候问题,通过捕集分离工业烟气中的CO2降低人类活动对环境的影响显得尤为迫切。其中,CO2吸附剂的吸附性能是影响CO2分离效果的关键,对CO2减排工作而言意义重大。作为一种新兴的CO2吸附剂,菱沸石（沸石CHA）已经在碳捕集领域展现出广阔的应用前景,然而现有技术的合成周期漫长、制备机理不明、微观结构不可控,极大地增加了其推广难度。为解决现有沸石CHA合成工艺中存在的问题,本研究从高岭土基沸石CHA的制备方法、高岭土合成沸石CHA因素影响、高岭土基沸石CHA气体吸附性能、骨架外阳离子对CO2吸附性能影响四个方面开展了研究工作。首先,以高岭土为主要原料,通过传统水热法和碱熔融水热法两种合成路线探索制备沸石CHA的新方法,结合晶体结构、化学成分和微观形貌分析样品的种类和品质。结果表明,本研究避免使用高纯沸石HY,成功以分布广泛且廉价的天然高岭土为原料合成了沸石CHA。该方法通过高温预处理使高岭土中的惰性成份转化为活性前驱体,从而改变了合成进程,将沸石CHA的合成周期由传统转晶法的15天大幅缩短至2天。合成高岭土基沸石CHA的相对结晶度高达70.3%,杂质的质量分数低于1.6%,初步具备了良好的结构性能。其次,本研究从原料配比、预处理条件、晶化条件三方面进行深入探索,分别考察了碱土比、硅铝比、煅烧时间、煅烧温度、晶化时间、晶化温度、液固比等因素对合成进程的影响机制。结果表明,在本研究实验条件下以高岭土为原料合成沸石CHA的最优反应过程和条件为:将高岭土、KOH、SiO2按照硅铝元素物质的量之比为2、碱土质量比为2的比例混合后,在550℃高温煅烧1h,冷却后的熔融产物研磨后与去离子水配制成液固比为4的混合物,并在90℃密封保温2天。其中,K+在沸石CHA晶体形成过程中起到的模板导向作用。再次,利用热重分析、变压吸附以及混合气体穿透实验对高岭土基沸石CHA的CO2和N2气体吸附性能进行了系统测试,进一步对其吸附动力学、吸附相平衡和吸附热力学等进行了模型研究。结果表明,高岭土基沸石CHA对CO2和N2均为物理吸附,并且吸附量都随着温度的降低或者压力的上升而增大。在125kPa、30℃的吸附条件下,样品对CO2和N2吸附量分别为1.81mmol/g和0.30mmol/g,且对CO2的吸附速率远大于对N2的吸附速率。样品在单组份下的CO2/N2吸附量比值可以达到6.03,在CO2/N2混合气氛下依然保持了较高的CO2吸附选择性。最后,通过水热离子交换将高岭土基沸石CHA改性获得ZnCHA和NH4CHA,研究其CO2吸附量、动力学吸附特性和CO2/N2吸附选择性的变化情况,并与其他常见CO2吸附剂进行了性能对比。结果表明,在125kPa、30℃的吸附条件下,NH4CHA和ZnCHA对CO2的吸附量分别比KCHA提高了 35.9%和68.0%,同时表现出更快的CO2吸附速率。所得样品在20次吸附-解吸循环测试中未出现明显的性能衰减,因而具有良好的可再生性。与其他几种常见CO2吸附剂相比,高岭土基ZnCHA的CO2/N2吸附量比值最高,可达9.21。综上,本研究在传统沸石CHA水热合成方法的基础上提出了以高岭土为原料直接合成沸石CHA的新型技术路线,明显缩短了沸石CHA的合成周期;阐明了转晶法与碱融法制备沸石CHA的晶体结构形成过程,证实了骨架外钾离子在碱融法中的结构导向作用;通过调控沸石CHA的微观结构提高了其CO2吸附性能,有针对性地抑制了对N2的吸附。本研究制备的高岭土基沸石CHA原料廉价易获取,且能实现5倍于传统沸石CHA的CO2/N2吸附量比值,有效增强了其在CO2/N2混合气体中分离CO2的能力,具有广阔的应用前景。