螺旋藻渣氧化石墨烯活化过硫酸盐去除水中磺胺噻唑的研究

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螺旋藻中含有丰富的营养物质,其中藻蓝蛋白因具有抗氧化、抗炎和增强免疫等特性,在食品领域有着广泛的应用,也有潜在的药用价值。然而,工业上藻蓝蛋白被提取后的藻渣富含无机盐,后续处理难度大。因此,将其转化为经济可行、环境友好的生物质氧化石墨烯用于污水处理,是一种有效的固废资源化方法。难降解的磺胺抗生素大量排放,可能威胁到正常的生态系统,也给人类生命带来潜在风险。本研究利用粗提取了藻蓝蛋白的藻渣制备藻渣生物质氧化石墨烯(SBGO),并将其用作过氧单硫酸盐(PMS)的活化剂,催化PMS降解磺胺噻唑(STZ),结合密度泛函理论(DFT)计算深入研究STZ的降解路径,旨在开发一种绿色高效的STZ去除方法。采用元素分析、比表面积分析、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等材料表征方法,证明SBGO的成功制备。C-OH、C-O、C=O等含氧官能团成功插入SBGO中,藻蓝蛋白萃取溶剂的无机盐含量越高,SBGO的含氧官能团插入越少,SBGO的缺陷程度越小。氧化降解实验表明,SBGO对PMS的活化效果好于石墨氧化石墨烯(GGO),使用SBGO作为活化剂可以节约宝贵的天然石墨资源。藻渣生物质氧化石墨烯-高盐(SBGO-HS)活化效果最好,1 g/L的SBGO-HS可以使20 mg/L的STZ在10 min内完全降解。考察了SBGO浓度、初始p H和无机阴离子对SBGO/PMS体系的影响,结果表明SBGO浓度越高,STZ降解越快,SBGO/PMS体系几乎不受初始p H和无机阴离子的影响。淬灭实验表明SBGO/PMS降解STZ的反应体系不涉及自由基的作用,非自由基途径是反应的主导途径,~1O2和电子转移均参与了STZ的降解,电子自旋共振(ESR)实验证实反应没有自由基的参与,SBGO强化了~1O2途径。SBGO中的C=O促进PMS分解生成更多的~1O2,而SBGO的石墨化结构促进了电子转移过程。通过DFT计算预测STZ分子上的反应活性位点。液相色谱串联质谱仪(LC-MS/MS)检测发现了分子量为为285、269、274、218、216、174、122、100、142和60的降解产物,结合预测的反应活性位点,推测出降解产物的化学结构,明晰STZ主要通过苯环相连的N和S原子及噻唑环受到攻击降解。
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