基于辐照损伤的SiC-Zr4钎焊接头的组织优化与微观机制

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:liongliong477
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SiC陶瓷具有高强度、优异的抗氧化性和高温稳定性、良好的耐蚀性及较低的热中子吸收截面,在核电领域具有巨大的应用潜力,是第四代反应堆堆芯结构的备选材料之一。实现SiC陶瓷与核用Zr合金的连接,一方面可以克服陶瓷材料脆性大、难加工的缺点,扩大SiC陶瓷在反应堆中的应用范围,另一方面可以在不改变现有设计规格的情况下发挥其特性,提高反应堆运行安全性及发电效率。本课题基于该背景,采用钎焊的方法对SiC陶瓷与Zr4合金进连接,通过模拟TiZrNiCu钎料钎焊SiC陶瓷与Zr4合金接头中可能生成物相的辐照损伤行为,结合相图分析及活度计算设计了Zr-24Ni(at.%)共晶钎料。进而采用Zr-24Ni钎料和TiZrNiCu钎料对SiC陶瓷和Zr4合金进行钎焊,系统研究了连接工艺参数对接头组织和性能的影响,分析了接头的形成机理,并对接头进行He+离子辐照,研究了辐照后接头在SiC/焊缝界面区域的微观组织变化及各相肿胀协调问题。对Zr-Ti-Ni及Zr-Ti-Cu三元相图进行分析,发现采用TiZrNiCu钎料钎焊SiC陶瓷与Zr4合金,接头中可能出现的金属间化合物为Zr2Ni,Ti2Ni,ZrNi,TiNi,ZrTiNi,Zr2Cu,Ti2Cu,ZrCu,TiCu,Cu2ZrTi,SRIM程序模拟结果表明其中ZrNi化合物耐辐照性较好,结合Zr-Ni二元相图及钎料活度计算,设计了新的钎料体系为Zr-24Ni(at.%)。对于Zr-24Ni钎料,采用球磨混粉法制备的钎料流动性较差,在两种母材上均难以铺展。而采用电弧熔炼法制备的钎料对两种母材均具有良好的润湿性,在SiC陶瓷上的润湿角约为4°,而在Zr4合金上润湿角为0°。采用电弧熔炼的Zr-24Ni钎料成功获得了致密无缺陷的SiC陶瓷与Zr4合金接头,焊缝中主要包含Zr C,Zr2Ni及Zr(s,s)三种物相。采用TiZrNiCu非晶钎料连接SiC陶瓷与Zr4合金时,在连接过程中发现Zr4合金大量溶入液态钎料中,导致Zr元素成为焊缝中的主要构成元素。接头的典型结构可表示为:SiC陶瓷/(Zr,Ti)C/Zr2Si+(Zr,Ti)2(Cu,Ni)+(Zr,Ti)2(Ni,Cu)+Zr(s,s)+β-Ti/Zr4合金。研究Zr Ni钎料钎焊SiC陶瓷与Zr4合金的钎焊工艺,随着钎焊温度的升高和保温时间的延长,钎料的流出量增加,Zr2Ni金属间化合物含量逐渐减少,同时界面反应加剧,反应层增厚。通过工艺参数优化,在1060°C保温15min时得到的接头剪切强度最高,为110MPa。对TiZrNiCu钎料钎焊SiC陶瓷与Zr4合金钎焊工艺的研究表明,随着钎焊温度的提高和保温时间的延长,接头中未生成新物相,原始钎料的流出量逐渐增加,导致焊缝中金属间化合物含量逐渐减少。靠近SiC母材一侧的界面反应产物Zr2Si相的体积逐渐增大。Zr4合金的溶入量只随着温度的升高而增加,并未随着保温时间的延长而变化。接头强度随钎焊温度和保温时间的增加呈现出先升高后降低的趋势。当在930°C保温15min时,接头室温下的剪切强度最高,达到95MPa。对两种接头进行室温He+离子辐照,采用TEM对辐照后SiC陶瓷一侧的界面进行观察。结果表明,对于ZrNi钎料钎焊获得的接头,在离子注量为1×1016ions/cm2时,界面处各物相未发生明显变化;辐照剂量提高至5×1016ions/cm2时,SiC母材中出现非晶带,反应层ZrC未发现非晶化,而Zr2Ni相则在整个辐照深度范围内完全非晶化。各相之间未出现辐照肿胀率不同导致的变形不协调;当辐照剂量提高至1×1017ions/cm2时,各相中均出现高密度的纳米级He泡,各相中He泡的尺寸及密度分布有所不同。对于TiZrNiCu钎料钎焊所得接头,SiC母材及(Zr,Ti)C反应层在不同剂量辐照后的变化趋势分别与Zr Ni钎料钎焊所得接头中SiC和ZrC类似。不同之处在于,(Zr,Ti)2(Cu,Ni)相的非晶化区域宽度略高于Zr2Ni相,但是其肿胀率低于Zr2Ni,因此导致TiZrNiCu钎料钎焊得到的接头各相表面产生了明显的高度差,表明采用ZrNi钎料钎焊得到的接头辐照后界面位置处的肿胀更为协调。
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