【摘 要】
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多铁性材料可以同时实现力-电荷-自旋的多重耦合因而允许通过外场来控制其铁电性和铁磁性,相比于传统的铁电存储和磁记录材料,多铁材料在性能控制上具有更高的自由度,在信息存储领域具有广泛的应用前景。在多铁材料体系中,由薄膜构成的异质结和复合薄膜满足了对器件集成化和微型化的要求,且在室温下能够表现出磁电耦合性能,研究多铁材料中两相复合方式对磁电效应的作用,具有重要的意义。本文以Co Fe2O4/Pb(Mg
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多铁性材料可以同时实现力-电荷-自旋的多重耦合因而允许通过外场来控制其铁电性和铁磁性,相比于传统的铁电存储和磁记录材料,多铁材料在性能控制上具有更高的自由度,在信息存储领域具有广泛的应用前景。在多铁材料体系中,由薄膜构成的异质结和复合薄膜满足了对器件集成化和微型化的要求,且在室温下能够表现出磁电耦合性能,研究多铁材料中两相复合方式对磁电效应的作用,具有重要的意义。本文以Co Fe2O4/Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-Pb TiO3(CFO/PMN-PT)为研究对象,分别采用溶胶-凝胶法和脉冲激光沉积法制备了磁电复合体系,对比不同制备方式以及不同复合结构的磁电体系,对其正磁电行为、逆磁电行为、铁电性的起源、磁性及各向异性的演化等方面进行了系统的研究。利用平均法模型对CFO/PMN-PT复合薄膜正磁电性能进行了预测,表明在该体系中能够获得较强的磁电耦合作用。采用溶胶-凝胶法在Pt/Ti/Si O2/Si基底上分别以纯相溶胶和混合溶胶为前驱体,制备了CFO/PMN-PT的层状复合薄膜和颗粒型复合薄膜。对颗粒型复合薄膜的铁电及铁磁性测试表明,退火温度及反应气氛对性能具有显著地影响,在730°C、空气气氛以及CFO和PMN-PT摩尔比为3:1时得到最大正磁电系数2.7m V/cm·Oe。其中薄膜剩磁比和剩余极化强度随外界条件的变化趋势相似,证明了铁电性和铁磁性之间的内在联系,有利于增强复合薄膜的磁电耦合效应,与理论预测结果相符。对层状复合薄膜铁电性测试表明,当以PMN-PT为起始层时具有更好的铁电性能,在9V电压下最大剩余极化强度为12.8μC/cm~2。其正磁电效应测试表明,PMN-PT为最上层时具有较强的磁电耦合作用,且增加复合的层数会导致磁电耦合效应的减弱,层状复合薄膜的正磁电系数最大为0.52m V/cm·Oe。针对在STO(100)单晶上生长的PMN-PT薄膜,研究了SRO缓冲层对PMN-PT薄膜的作用。结果表明缓冲层有利于提高PMN-PT薄膜的铁电性,其中SRO的生长模式为层状向岛状演化,而SRO层状生长模式对PMN-PT薄膜的铁电性更有利。对薄膜在温度场下的结构变化和铁电行为分析,认为随着温度的升高,PMN-PT依次发生从单斜相到四方相再到立方相的变化,而低温下薄膜铁电性的变化与介电损耗相关。研究薄膜性能的尺寸效应,电畴随着薄膜厚度的增加而不断发生变化,获得了薄膜铁电非挥发性的临界厚度(6nm)。通过脉冲激光沉积法在SrTiO3(100)(STO)单晶上生长CFO薄膜,改变生长条件可分别获得(400)取向的外延薄膜和(222)取向的非外延薄膜。在PMN-PT(110)单晶衬底上生长CFO薄膜时,由于较小的失配度而只得到(220)取向的外延薄膜。薄膜由于受到衬底的应力作用而表现出面内各向异性和垂直各向异性,其中CFO薄膜的面内矫顽场随磁场方向的旋转而在791Oe和1526Oe之间连续变化。对CFO/PMN-PT异质结逆磁电行为进行研究,表明薄膜的磁矫顽场和面内各向异性场均随着外加电压的变化而变化,其中各向异性场的可调范围是841Oe至608Oe,从理论推导和实验结果上共同证明了外电压作用下CFO薄膜矫顽场变化量和PMN-PT单晶应变之间的线性关系。此外,观察到薄膜的面内磁化方向在电压作用下可以实现反向,结果表明在CFO/PMN-PT异质结中的磁电耦合机制基于衬底与薄膜之间应力/应变的传递。在STO(100)单晶上制备高度外延的CFO/PMN-PT复合薄膜,其中CFO薄膜随着厚度的增加,薄膜磁性由垂直各向同性变为垂直各向异性。研究了薄膜厚度对磁光克尔性能的作用,控制PMN-PT和CFO层和厚度可以观察到明显的逆磁电行为,增加厚度从200nm到300nm时,CFO薄膜矫顽场的电场可调范围可以从60Oe提高到100Oe,但不改变剩磁比的可调范围。在复合薄膜中可观察到两种磁电耦合作用机制,即应力传递机制和极化电荷机制,其中前者占主导地位,后者随薄膜厚度增加而减弱。
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