【摘 要】
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糖基化是提高天然药物先导化合物水溶性、改善代谢稳定性、优化药代动力学性质的重要手段之一。由糖基转移酶催化的糖基化反应一般具有良好的区域和立体选择性,并且具备条件
【机 构】
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中国农业科学院生物技术研究所; 亚利桑那大学天然产物中心; 中国科学院华南植物园;
【基金项目】
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国家重点基础研究发展计划资助基金;国家自然科学基金资助基金;国家基础研究计划资助基金
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糖基化是提高天然药物先导化合物水溶性、改善代谢稳定性、优化药代动力学性质的重要手段之一。由糖基转移酶催化的糖基化反应一般具有良好的区域和立体选择性,并且具备条件温和、步骤简单等优点。目前已发现和鉴定的糖基转移酶多源自植物和细菌,许多丝状真菌也能够生物转化天然产物成为糖苷,但涉及真菌糖基转移酶的研究直至最近才有所突破。本研究通过生物信息学分析,结合化学生物学手段从球孢白僵菌中成功克隆了一对糖基转移酶(BbGT)和甲基转移酶(BbMT)编码基因,并利用组合生物合成平台验证了BbGT和BbMT的功能。结果显示BbGT具有宽泛的底物接受能力和区域/立体选择性,能够在特定位点修饰苯二酚内酯、蒽醌、黄酮、萘酚等多种结构类型的底物,形成O-?-D-葡萄糖苷或N-?-D-葡萄糖苷。BbMT则专一地在葡萄糖4位羟基上进行甲基化。甲基糖基化后的产物具有良好的水溶性和代谢稳定性,部分苯二酚内酯糖苷显示出抑制肿瘤细胞生长和基质吸附活性。该研究为天然产物的甲基糖基化修饰提供了高效的组合生物合成平台和酶催化工具,同时也为真菌基因组的糖基转移酶挖掘研究提供了指导。
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