利用光催化技术将CO₂还原成高附加值的化学品和燃料可缓解能源短缺和温室效应引起的环境问题,研发高效可见光响应的光催化材料是实现光催化固碳技术的关键。最近,金属有机骨架材料（Metal-organic frameworks,MOFs）因具有:（1）组成与结构易于调控、修饰;（2）骨架上的金属团簇类似于分立的半导体量子点,反应过程中不易发生团聚,有利于保持催化剂的稳定性;（3）通过改变金属离子与有机配体的种类,可以调控配体到金属的电荷跃迁,使得该类材料具有可见光响应;（4）高比表面积,部分有机配体上拥有含氮官能团,有利于CO₂的吸附等优势而受到科研工作者们的广泛关注。但是,MOF材料作为光催化固碳材料仍然面临着量子效率差、光生电荷分离不理想等缺点。本论文主要研究有机官能团后修饰对Zr基MOF材料NH₂-UiO-66（Zr）可见光催化还原CO₂性能的影响。选择吡啶-2-甲醛、水杨醛、苯甲醛以及三氟乙酸对NH₂-UiO-66（Zr）有机配体的氨基官能团进行后合成修饰,考察不同有机官能团对该类材料的可见光响应、光电性能等物理化学性质的影响,阐明MOF材料结构、组成与光催化还原CO₂性能三者之间的关系。论文得到的主要结果和结论如下:1、通过胺醛缩合反应、酰胺反应成功利用吡啶-2-甲醛、苯甲醛、水杨醛以及三氟乙酸对NH₂-UiO-66（Zr）进行共价修饰,胺醛缩合形成的C=N来连接更强的共轭结构有利于其对可见光的吸收,而酰胺反应形成的肽键则对其可见光吸收无影响。2、吡啶-2-甲醛、苯甲醛及水杨醛的修饰在一定程度上提高了NH₂-UiO-66（Zr）的CO₂吸附量;在以三乙醇胺为牺牲剂时,NH₂-UiO-66（Zr）可见光催化还原CO₂的活性随着有机官能团引入量的增加而增加,其中以吡啶-2-甲醛修饰的MOF材料活性最佳,最高可达92.6μmol g-1 h-1。而三氟乙酸修饰的NH₂-UiO-66（Zr）其活性得到了明显的抑制。3、通过荧光光谱及光电化学测试结果的进一步分析,吡啶-2-甲醛等醛基的修饰可使得NH₂-UiO-66（Zr）上配体具有更强的共轭结构,有效抑制光生电子空穴对的复合,进而提高其光催化还原CO₂的性能;而三氟酰胺结构的引入,MOF材料上的配体因氟原子较强的电负性而大大降低了其给电子的能力,导致其光催化性能降低。本论文的研究结果不仅拓展了金属共价有机骨架材料的应用范围,还为研发新型高效的光催化固碳材料提供新思路,丰富光催化固碳理论。