【摘 要】
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甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是甲烷最重要的利用途径之一,该反应最常用的Ni基催化剂价廉且反应活性高,具有实际应用前景。然而该催化剂常面临活性组分Ni易团聚烧结以及积
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甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是甲烷最重要的利用途径之一,该反应最常用的Ni基催化剂价廉且反应活性高,具有实际应用前景。然而该催化剂常面临活性组分Ni易团聚烧结以及积炭等而造成催化剂失活的问题。解决该问题的一个重要方向,即制备兼具优良结构及功能作用的Ni基催化剂载体。本文以制备稀土(La、Ce)-硅复合氧化物气凝胶负载的Ni基催化剂为出发点,期望借助气凝胶大表面积和多孔道的特点改善载体的结构作用,并通过稀土-硅的复合,借助稀土良好的储释氧能力具有的消除积炭的功能,提高催化剂的POM反应活性和稳定性,并结合催化剂的表征手段,理清其构-效关系。所得结果如下:1.通过表面改性,多步溶剂置换等方法可有效降低干燥过程中表面张力造成的结构破坏,获得较大比表面和多孔道结构的稀土(La,Ce)-Si复合氧化物气凝胶。2.稀土(La,Ce)-Si复合氧化物气凝胶负载的Ni基催化剂显示出良好的POM反应活性(转化率相对单一氧化物负载催化剂体系有所提升)和反应稳定性。其中催化剂活性的提高源于Ni的可还原性的增强。此与较弱的Ni-载体间作用、气凝胶载体发挥结构作用分散活性组分而减小Ni的粒径、稀土原子的存在等有关。催化剂反应稳定性的改善源于稀土氧化物对Ni颗粒的隔离作用、其本身的良好储/释氧能力导致的抑制催化剂表面积炭、抑制Ni颗粒团聚的能力。3.适宜的Si/La比(0.65/1)样品在反应过程中易生成复合相La9 33Si6O26,该物相能够促进POM反应进行且具良好的抗积炭性能,显著提高POM反应活性及稳定性,Ce、Si虽也在所考察的比例范围内形成了复合物相,但相关的POM催化性能并未得以改善。
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