磁性量子材料的缺陷工程及其局域量子态自旋的调控,有望构筑未来实用化的自旋量子器件,是目前凝聚态物理研究的热点领域之一。近几年,基于过渡金属的笼目晶格（kagome lattice）化合物是揭示和探索包括几何阻挫、关联效应和磁性以及量子电子态的拓扑行为等在内的丰富物理学性质的一个新颖材料平台。在这些近层状堆叠的晶体材料中,过渡金属元素原子呈三角形和六边形在平面内交替排列,形成了独特的拓扑结构,例如具有狄拉克锥的电子能带结构特征和强自旋轨道耦合的平带特征等。并且,这些材料表现出铁磁、反铁磁以及顺磁等丰富的磁性基态。宏观输运表明,这类材料中的本征缺陷的激发态可能对母体材料的磁性与拓扑特性有显著影响。因此,原子尺度上研究这类材料的本征缺陷的物性,可以使研究者深入理解与调控磁性量子材料的物理特性,进而为其缺陷工程及量子态调控提供新的思路。然而目前对磁性拓扑材料本征缺陷的局域激发态的研究仍未见报道。本论文使用自旋极化扫描隧道显微镜（SP-STM）结合原子力显微系统（AFM）等技术,对磁性外尔半金属Co3Sn2S2中的本征缺陷诱导的激发态与磁性分子的近藤调控进行了研究。1.研究了磁性外尔费米子体系Co3Sn2S2的本征单原子缺陷诱导的自旋轨道极化子（spin-orbit polaron,SOP）。自旋极化实验发现,在非磁性的S表面上单原子S空位周围会形成空间局域的磁性极化子。这些极化子表现为具有三重旋转对称性空间分布的束缚态激发的形式。进一步在垂直样品表面方向施加高达±6T的外部磁场的实验显示,无论磁场方向朝上还是朝下,局部磁极化子的结合能都随磁场强度的增加而线性增加,这表明轨道磁化作用对局域化磁矩具有主导作用。此外,在S空位观察到了明显的局域磁弹效应。2.系统地研究了Co3Sn2S2中吸附在S与Sn解理面的本征杂质的电子结构,其对局域电子结构都有显著的影响,呈现出显著的局域激发态特征。发现了本征杂质对于表面原子的非对称键合模式,并研究了不同解理层的本征杂质电子结构对于外磁场的不同响应模式,该工作确定了该材料本征杂质的电子结构及元素构成,对Co3Sn2S2的本征缺陷的原子结构及其对局域电子结构的调制提供了新的认识。3.首次使用超导Nb针尖区分了FePc分子在Au（111）上的两种吸附构型。在形貌上,二者都呈现以Fe原子为中心的“十字”状形貌特征。在d I/d V谱中,I类构型显示出显著的Kondo共振特征,而II类构型则表现出振动模式参与的非弹性隧穿过程。通过控制隧道结势垒电导的大小,实现了在固定电导窗口下Kondo效应与IETS模式间的切换,这种单分子级别的调控是高度可逆且可复现的。进一步地,通过将FePc分子拾取到超导Nb针尖的顶部,Yu-Shiba-Rusinov态出现在超导能隙中。局域化自旋轨道极化子的发现为磁性外尔体系中磁序与拓扑性质的调控开辟了新的路径,对其在功能化量子器件中的应用具有重要意义。另一方面,对单个磁性分子的近藤效应的原位可逆操纵为单分子器件的物性调控提供了新的途径。