二维原子晶体材料由于其独特的物理和化学性质,已受到材料科学、凝聚态物理和纳米科技等领域研究者们的广泛关注。研究者们期望二维原子晶体能够成为新一代电子和光电子器件的首选材料,以解决目前硅基半导体电子器件发展所遇到的载流子遂穿和高功耗等瓶颈问题。因此,发展新的、具有优异性质的二维原子晶体材料体系,构筑其高性能光电器件成为该研究领域的重要方向之一。二硫化铼（ReS2）是近年来所发现的一种新型二维层状过渡金属硫族化合物材料,其与众不同的结构和性质吸引了研究者们浓厚的研究兴趣。二维ReS2作为一种优良的半导体材料,可以用来构筑场效应晶体管和光电检测器。特别是,ReS2材料属于三斜晶系,这一低对称结构使其众多性质表现出二维面内各向异性特征,为构筑其多功能光电子器件带来了新的机遇。二维ReS2作为一种新型材料,实现该材料的大面积可控制备是进一步挖掘其物性并探索其实际应用的基本前提。然而,此前所制备的ReS2其厚度不可控且晶格质量较差,无法满足面向大规模器件应用的需求。因此,本论文以制备面向大规模器件应用的ReS2材料为目标,从发展材料制备方法学、结构和物性调控、器件应用探究三个方面开展了系统深入的研究。首先,发展出空间限域化学气相沉积生长方法,实现了大面积、单层ReS2材料的可控制备;进而对CVD生长所得ReS2的结构和物性进行探究,发现了其独特的多晶畴结构特征,并揭示了其“纳米组装生长”新机制;在此基础上,提出了金基底诱导ReS2取向控制生长方法,通过探究ReS2在不同晶面金表面的生长行为,最终实现了取向一致单晶ReS2的可控制备。本论文主要包括以下四个部分:1.发展出空间限域生长方法,实现大面积单层ReS2的可控制备。采用化学气相沉积法,利用云母之间的静电吸附力构筑的微反应腔,将ReS2的生长限制在云母的近表面层,将紊流流动转变为层流流动,实现了 ReS2的近稳态生长,于原子级平整的云母基底得到了大面积、单层的ReS2薄膜。基于单层ReS2构筑的光电探测器,在光照条件下,栅压对光电流表现出显著的调制作用。当偏压为0.5 V时,在0.05 mW/cm2功率的光辐照下,单层ReS2的光响应度约为12 A/W。2.探究CVD生长所得ReS2的多晶畴结构特征,并揭示了其“纳米组装生长”机制。利用偏振光学和拉曼成像技术,发现CVD生长所得ReS2材料中存在子晶畴和晶界的现象,确立了其多晶畴结构特征。利用球差电子显微镜对ReS2中的晶界结构进行精细表征,发现多晶畴结构中的晶界主要包括两种类型,一种是在ReS2成核阶段,铼链发生重构产生的七种类型的晶界;另一种是子晶畴之间互相拼接形成的拼接晶界,而铼链重构是导致ReS2生长成为多晶畴结构的主要原因。结合对不同晶界形成能的第一性原理计算,提出了 ReS2材料的“纳米组装生长”普适模式,诠释了多晶畴ReS2从成核到生长过程中晶界和子晶畴形成的方式和机制。本章节研究对于认识低对称材料的生长过程和机制及开展其可控制备具有重要的指导意义。3.通过调控ReS2生长热力学与动力学调制其晶界形成,并研究晶界对材料光学和电学性质的影响。通过改变ReS2材料的生长热力学和动力学条件,发现可以在一定程度上调控所得ReS2结构中的晶界密度。低温条件和较高的前驱体浓度会导致ReS2中产生较多的晶界,而高温和较低的前驱体浓度有助于减小ReS2中的晶界密度。此外,不同晶格对称的生长基底对材料的取向控制生长几乎没有任何调制作用,其原因应该是材料-基底作用力太弱,无法约束ReS2的生长行为。一方面,不同类型晶界性质的理论计算显示,对于（0,60）σ的晶界,其电子态密度图显示有新的电子态产生,而（120,240）σ的晶界,新电子态的产生不仅将其带隙缩小至0.53 eV,同时还会产生铁磁性。因此,控制ReS2中的晶界类型并对其加以设计利用,有望成为调控多晶ReS2材料性能的有效手段。另一方面,不同晶界密度ReS2样品的性质研究显示,在晶界的存在会显著降低材料的光学和电学性质。因此,制备大面积单晶ReS2材料对于其在电子和光电子器件领域的实际应用至关重要。4.探究ReS2在不同金（Au）晶面上的生长特征,最终实现其单晶的可控制备。首先通过高温热退火处理金箔,获得表面平整且具有不同晶面指数的金衬底。结合被散射电子和偏振光学成像技术,探究了不同金晶面上生长所得ReS2的取向和晶格特征,发现在四重对称的Au（001）晶面上所得ReS2具有两个优势生长取向,在两重对称的Au（101）晶面上所得ReS2具有完全一致的取向。特别是在这两个Au晶面上,以往ReS2生长过程中所发生的铼链重构被有效抑制,因而获得了单晶ReS2材料。最后,利用拉曼光谱和XPS等实验分析及第一性原理计算,证实Au-ReS2超强的界面偶合作用力和Au基底晶格对称性的降低,是实现ReS2材料取向控制生长的关键。因此,在Au（101）面可以有效抑制ReS2生长过程中的铼链重构,实现ReS2的本征各向异性生长。本章节研究进展为可控制备大面积低晶格对称二维材料铺平了道路。