近几十年里，飞秒激光技术的发展取得了很大的进步，激光与物质的相互作用得到了实验上和理论上研究工作者的广泛关注。含时光电子能谱理论结合飞秒泵浦-探测技术已经被广泛地应用于探测核坐标系下振动波包的运动过程。当原子和分子处在强激光场作用下，会表现出许多有趣的现象，而这些有趣的现象在弱场的作用下是观察不到的，并且此时量子力学的微扰理论也已不再适用。含时量子波包方法，既具有经典物理的直观性又具有量子力学的准确性，所以该方法在研究分子动力学过程是一种十分有效的手段。含时量子波包方法的核心是在数值上求解含时的Schr dinger方程：在一定的初始条件下，选取合适的数值方法计算得到体系初始的波函数；然后通过分裂算符傅里叶变换的方法求出任意时刻的波函数，一旦得到任意时刻的波函数我们就可以得到布居以及光电子能谱的表达式，继而进行光电子能谱、光解离、光电离等分子反应动力学的研究。在本论文中，首先我们利用三态模型和含时波包方法研究了飞秒激光波长对NaLi分子非绝热双势阱激发态5~1Σ+上波包动力学的影响以及飞秒激光强度和波长对NaLi分子基态和两个非绝热激发电子态上布居的影响。计算结果表明，通过调节激光脉冲的波长可以控制波包的运动并且得到波包在势阱中的振动周期，以及两激发态之间的非绝热耦合影响波包的振动周期。另外不同激光脉冲的强度和波长导致各个态上的布居以及两激发态之间非绝热耦合强度的不同。其次，运用三态模型我们研究了NaLi分子双势阱激发态4~1Σ+上波包的演化以及时间分辨光电子能谱。我们发现对于不同的激光波长波包的振动周期是不同的，并且不同的延迟时间导致光电子能谱不同。随着泵浦-探测脉冲延迟时间的不同，NaLi分子光电子能谱的谱峰高度和位置是变化的。当λ1=352nm并且Δt=400fs时，外阱中相应的光电离信号（0.5eV处）明显多于内阱中相应的光电离信号（1.35eV处）。结果显示NaLi分子激发态4~1Σ+上波包动力学的一些信息能够通过其时间分辨光电子能谱反应出来。