细菌纤维素基纳米复合光催化凝胶的结构设计及其构效相关性研究

来源 :陕西科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:feng861013
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光催化降解是一种绿色、高效的常温常压净化技术,在有机废气和工业废水处理领域有着广阔的应用前景。以简单、高效的方法制备高催化活性的复合材料是光催化降解技术的关键,其中光催化纳米复合材料因其超高的催化效率一直是光催化技术的研究重点。但常规制备纳米光催化剂的方法存在化学试剂用量大,产物尺寸不均一、分散性差、催化效率不高、难回收再利用等问题,这制约着纳米光催化剂的推广应用。研究并开发尺寸可控、分散性良好、且易回收再利用的生物质基纳米复合光催化材料是解决上述问题的途径之一。论文以细菌纤维素(Bacterial Cellulose,BC)及其衍生物作为反应基材,利用其分子上官能团为反应活性位点,采用“锚定-反应-形成”三步原位化学反应策略,制备并得到了系列BC基纳米复合光催化凝胶材料。论文对BC基纳米复合凝胶材料的结构进行了设计,并通过光催化降解有机污染模拟物亚甲基蓝(MB)来评价其光催化降解性能,揭示了复合材料微观结构与光催化宏观性能间的关系规律,阐明了 BC基纳米复合光催化凝胶材料对MB“吸附-聚集-降解”的作用机制。论文研究结果为简化纳米光催化材料制备路线,提高光催化复合材料的催化效率,以及解决纳米光催化剂回收再利用的难题提供思路和理论依据。采用微波辅助溶剂热原位合成法制备了 BC@CdS纳米复合凝胶材料,并用于光催化降解MB。研究表明,大小约为100 nm的CdS颗粒通过羟基配位效应均匀负载到BC基材上。BC@CdS纳米复合凝胶材料光催化降解MB的吸附过程遵循伪二级动力学Langmuir等温吸附模型,属于化学单层吸附。BC对MB分子的强吸附作用提高了底物局部浓度,使得光催化反应速率加快。在BC基材与纳米CdS颗粒的协同作用下,可见光照射180 min后,77.39%的MB被去除,光催化效率为28.3%·mg-1·h-1,且重复利用5次后性能无明显衰减。证明了 BC作为基材负载CdS纳米颗粒的设计策略可以有效提高纳米复合材料的光催化性能。采用微波辅助溶剂热原位合成法在BC基材上设计并构建纳米异质结型TiO2-CdS复合光催化剂,用于提升BC基纳米复合凝胶材料的催化性能。研究表明:立方晶型CdS纳米颗粒镶嵌在锐钛矿型TiO2纳米椭球体外层,形成二元多层异质结型纳米复合光催化体系,且均匀套嵌在BC三维网络中;TiO2-CdS复合光催化剂的光催化过程中遵循直接Z型工作机理,异质结有效阻止了光生电子和空穴的复合,显著提高了光催化性能,可见光照射180 min后,94.47%的MB被去除,且循环利用5次后光催化性能无明显衰减。证明了以BC为基材,在其上设计并构建异质结型TiO2-CdS复合光催化体系,可以大大提高BC基纳米复合材料的光催化性能。通过原位氧化聚合反应,改性BC基材,制备并得到了具备导电特性的BC/PANi复合基材,最佳反应条件下,其电导率高达0.3155 S.cm-1。再以BC/PANi为基材,采用微波辅助溶剂热原位合成法制备BC/PANi@CdS三元纳米复合凝胶材料用于可见光催化降解MB。具备强质子吸收性能的PANi在光催化过程中可以快速吸收并转移光生空穴,促进光生载流子的分离,从而大大提升BC/PANi@CdS纳米复合凝胶材料的光催化性能。与BC@CdS纳米复合凝胶材料相比,可见光照射180 min后,BC/PANi@CdS纳米复合凝胶材料可以去除88.57%的MB,且重复利用性能良好。研究结果表明,通过对BC基材的物理改性,可以获得催化性能更佳的BC基纳米复合光催化材料。采用超声辅助TEMPO介导氧化法,改性BC基材,获得负载能力更强的氧化细菌纤维素TOBC,并通过微波辅助溶剂热原位合成法制备并得到了 CdS负载量更高的TOBC@CdS纳米复合凝胶材料,用于光催化降解MB。研究发现,在最佳氧化条件下,得到的TOBC基材羧基含量为0.6092 mmol·kg-1,拉伸强度为3.63 MPa,此时TOBC@CdS纳米复合凝胶材料的CdS负载量为23.3%± 0.2%;纳米CdS颗粒以类似神经细胞的形貌与TOBC纤维相结合,聚集在羧基含量较多的非结晶区,形成了多个“光催化活性中心”;可见光照射180min后,87.27%的MB被去除,且重复利用性能良好。说明化学改性后得到螯合能力更强的TOBC为基材,可以显著提高纳米CdS的负载量,从而提高BC基纳米复合凝胶材料的光催化效率。以BC为基材,可以简化纳米光催化剂的制备过程。BC基材具备对有机污染物较强的吸附作用,利用BC负载纳米光催化剂,可以显著提高纳米复合材料的光催化降解能力,同时还带来了光催化剂回收再利用的便利性。BC及其衍生物的引入,提供了通过基材强吸附作用和纳米光催化剂高催化活性的协同来提高催化活性的思路,同时构建出通过原位改性基材及设计功能性组分结构来提升纳米复合材料光催化性能的方法,对负载型纳米复合光催化材料的研究具有重要的理论意义和实际价值。
其他文献
新中国成立以来不同历史时期选择了不同的腐败治理政策,并取得了不同的治理效果。本文围绕腐败行为的生成逻辑、腐败治理的政策选择和腐败治理的政策效果等问题进行研究,其目标是为优化腐败治理的政策选择与制度设计提供参考借鉴。首先,通过“成本-收益”分析和“委托人—代理人—顾客”模型探讨了腐败行为的生成逻辑和腐败治理的政策选择。其次,考察了新中国成立以来三个不同历史时期的腐败治理政策环境和政策选择,并对不同时
目的:1)以新疆哈萨克族重度高血压患者为研究对象,分离外周血T淋巴细胞,检测两种钾通道的变化以及体内炎性细胞因子的水平。2)研究基因沉默电压门控钾通道对外周血T淋巴细胞上钙激活钾离子通道的影响以及对活化的T细胞核因子信号通路的影响。3)探讨基因沉默钙激活钾通道对重度高血压患者外周血分离培养的T淋巴细胞上电压门控钾离子通道和活化的T细胞核因子信号通路的影响;探讨钾通道如何参与高血压发病机制;探讨高血
目的:概括总结传统中医对肺癌的基本理论,现代中医对肺癌的探索研究,尤其是当代“癌毒”病机理论有关肺癌的病因病机、治则治法、遣方用药等基本观点和基本理论。在此基础上,客观评价基于“癌毒”病机理论创立的复肺解毒方治疗ⅢB/Ⅳ期非小细胞肺癌(Non-Small Cell Lung Cancer,NSCLC)的临床疗效,并采用代谢组学方法探索该方的作用机制,为提高肺癌的临床疗效,完善和发展中医药关于肺癌的
有机工业废水自身的复杂性以及处理过程中物化、生化的多步骤反应过程,导致最终排放口难降解溶解性有机物(Dissolved organic matter,DOM)组分识别成为难题,对非生物过程中产生的难降解DOM在生化过程中的转化行为缺乏足够了解,致使不同难降解DOM在高级氧化处理(AOPs)中呈现出的降解差异性机制也无从判断。本文以制革、造纸、焦化等典型工业废水为例,通过多参数表征、分级解析、荧光分
为概括音乐与绘画之间最广义的关联与互动(下简称音画关联),本研究提出“视听动力学”的概念,即audiovisual dynamics。作为一个面向世界的普遍性概念,在此“音”不光指音乐性的乐音,也包含“无声不能入乐”的声音;“画”所指的不光是视觉图像之图画,也在于东方书写性的书画。本文从理论、历史、实践三方面切入,分三编展开:上编《音画关联的智性建构》讨论音画关联的生理基础、认知基础和表现结构。音
中国-中南半岛经济走廊是“一带一路”倡议提出的六大经济走廊之一。它位于与中国水陆相连的中南半岛地区,濒临世界重要的能源和商贸通道,是“陆上”丝绸之路和“海上”丝绸之路有机连结的重要枢纽区,也是中国海外经济政治利益最密集的地区之一。随着“双循环”新发展格局的提出和域外大国地缘政治博弈日益聚焦于包括中南半岛在内的东南亚地区,中国-中南半岛经济走廊建设研究的重要性愈发凸显。中国-中南半岛经济走廊建设是中
目的:本研究旨在通过蛋白质组学和磷酸化蛋白质组学联合分析,探索子宫内膜异位症发病机制相关的特异性蛋白和磷酸化位点,验证其对子宫内膜异位症发病机制的影响,以期对子宫内膜异位症的早期诊断及非激素治疗靶点研究提供理论依据。方法:1)本研究选择卵巢子宫内膜内异症患者为研究对象,取患者异位子宫内膜、在位子宫内膜组织样本各5例,再选取健康女性正常子宫内膜组织样本5例为对照组,提取总蛋白经蛋白酶解后,LC-MS
研究目的:1、基于数据挖掘技术分析脓毒症相关性脑病(SAE)的中医药诊治规律,获得一组中药组方,君药为黄芪,命名为“黄芪益神方”。2、评价“黄芪益神方”治疗SAE的临床疗效,从炎症调节和稳定循环角度探索该方的作用机制。3、选择君药黄芪的有效成分环黄芪醇,根据临床研究中发现的炎症机制进行动物实验研究,寻找调节炎症反应并影响神经功能的上游通路,为SAE治疗寻找作用靶点。研究方法:1、数据挖掘研究方法:
环境是我们赖以生存的载体,生态环境问题越来越引起人们的重视。十九大报告中反复强调建设生态文明对于国家持续、稳定、快速发展的重要意义,阐明生态环境问题已经,被明确纳入社会主义初级阶段的主要矛盾。轻工产业在我国社会经济发展中地位举足轻重,承担着促进经济增长、繁荣市场、扩大就业、稳定出口、服务“三农”、缩小贫富差距、积累建设资金、带动相关行业发展的重要任务,发挥着满足人民美好生活需要的重要作用。要推动社
随着信息化的蓬勃发展,人们对信息安全的关注与日俱增。现代密码学的安全性主要依赖于数学的复杂度,而量子计算机的出现给这种基于计算复杂性的密码系统带来重大安全隐患。量子密钥分发(Quantum Key Distribution,QKD)能够使得通信双方在不安全的信道共享信息论意义上安全的密钥,结合一次一密密码体制,可实现无条件安全的量子保密通信,在国防、政务、金融、电力和大数据等领域具有重要应用前景。