【摘 要】
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富锂锰基正极材料（LMCM,Lithium-rich manganese-based cathode materials）因其具有较高的可逆比容量（＞200m Ah/g）,有望成为新一代的高性能锂离子电池正极材料,得到了研究人员的广泛关注。然而,该材料也存在着首次不可逆容量高、倍率性能差、长循环容量衰减严重等缺陷,影响了其在电池领域的实际应用。本文以富锂锰基正极材料Li1.2Mn0.54Ni0.1
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富锂锰基正极材料（LMCM,Lithium-rich manganese-based cathode materials）因其具有较高的可逆比容量（＞200m Ah/g）,有望成为新一代的高性能锂离子电池正极材料,得到了研究人员的广泛关注。然而,该材料也存在着首次不可逆容量高、倍率性能差、长循环容量衰减严重等缺陷,影响了其在电池领域的实际应用。本文以富锂锰基正极材料Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2为研究对象,通过共沉淀法制得材料,并分别采用Gd、F元素对材料进行掺杂改性研究。本文采用草酸盐共沉淀制备了富锂锰基正极材料Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2,并优化材料制备条件,提升了材料的电化学性能。草酸盐共沉淀法制备LMCM材料的最优制备条件为:焙烧温度为900℃,焙烧时间为15h,过锂量为5%。材料首次放电比容量为223.1m Ah/g,库伦效率为68.3%,循环30次的放电比容量为202.1m Ah/g,容量保持率为90.4%,LMCM材料在1C、2C倍率的放电比容量分别为131.7m Ah/g、102.3m Ah/g。本文通过共沉淀法制备了钆元素掺杂改性的富锂锰基正极三元材料Li1.2Mn0.54-xGdxNi0.13Co0.13O2（x=0,0.01,0.02,0.05,0.08）,对掺杂改性材料的晶体结构、表面形貌、电化学性能进行研究,分析Gd元素对材料性能影响。XRD分析结果表明,少量Gd掺杂的材料仍保持原有的层状晶体结构,并减少了材料离子混排,拓宽了Li+的扩散通道。SEM表征发现,Gd掺杂材料的微观形貌呈现出表面光滑的球形二次颗粒,颗粒粒径在400～500nm之间。虽然Gd掺杂减少了材料的首次放电比容量,但促使材料库仑效率提升了2.9%。掺杂Gd元素使材料的晶体结构更稳定,Gd-O键较高的结合能减少了材料表面在循环过程中发生的氧损失,抑制了离子混排、Mn4+被电解液溶解以及材料在循环过程中的可逆比容量衰减。LMCM-Gd2（x=0.02）材料经过30次循环后的放电比容量为211.4m Ah/g,容量保持率为96.3%,材料经Gd掺杂后的材料容量保持率上升了5.9%。掺杂Gd可以有效降低LMCM材料的阻抗,LMCM材料在大电流下的可逆放电比容量得到提高,LMCM-Gd2材料在1C倍率下的放电比容量比未掺杂的材料高出38m Ah/g,2C倍率下放电比容量比未掺杂Gd的材料高出42.2m Ah/g。本文采用共沉淀法制备了氟掺杂的富锂锰基材料Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2-xFx（x=0,0.01,0.02,0.05,0.08）,分析氟元素对材料性能影响。XRD分析结果表明,少量氟掺杂的材料并不会破坏原有晶体结构,掺杂减少了材料离子混排,增大了晶体的层间距,拓宽了Li+的扩散通道。SEM表征发现,F掺杂材料的微观形貌呈现出表面光滑的球形二次颗粒,颗粒粒径在400～500nm之间。LMCM-F2（x=0.02）、LMCM-F5（x=0.05）的首次放电比容量分别为224.4m Ah/g、208.7m Ah/g,库伦效率分别为70.2%、73.7%。化合价较低的F替代了晶格中的部分氧,减少了Li2Mn O3组分活化。材料的首次放电能力有所下降,但LMCM-F2、LMCM-F5材料库仑效率分别提升了1.9%、5.4%。晶格掺入氟离子后形成了结合能较大的Li-F键和Mn-F键,晶体结构更加稳定,抑制循环过程中的Mn4+被电解液溶解。F改性材料的倍率性能得到优化,LMCM-F5材料在1C倍率下放电比容量比未掺杂的材料高出16.5m Ah/g,2C倍率下放电比容量比未掺杂的材料高出28.1m Ah/g。
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