【摘 要】
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锂离子电池凭借高能量密度、无记忆效应、循环寿命长、自放电小等优势迅速发展,经过半个世纪的发展,其在电子产品、动力汽车、储能等领域发挥了重大作用。在众多锂离子电池正
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锂离子电池凭借高能量密度、无记忆效应、循环寿命长、自放电小等优势迅速发展,经过半个世纪的发展,其在电子产品、动力汽车、储能等领域发挥了重大作用。在众多锂离子电池正极材料中,以x Li2Mn O3·（1-x）（Li MO2）（02Mn O3的占比和M的成分有很大的选择性。本文从组分设计出发,研究了不同占比的Li1+y[Ni0.3Co0.1Mn0.6]1-yO2(也可写为x Li2Mn O3·（1-x）Li Ni0.3Co0.1Mn0.6O2)的富锂锰基正极材料,对不同富锂量以及碳材料复合、Li2Ti O3复合进行了系统的研究。首先,以电解锰产业产生的电解锰阳极泥为原料,通过净化、活化制得Mn源。阳极泥经焙烧后致密结构被破坏,在浸取体系中铅由固相迁移至液相。通过浸取实验确定了电解锰阳极泥中铅的浸出过程的宏观动力学方程。采用两步预烧-焙烧法制备出不同富锂量y的富锂锰基正极材料,研究了不同富锂量y对正极材料SEM、XRD、AAS、粒径及电化学性能的影响。确定了最佳富锂量为20%。y=20%时材料晶型较完整,大小也更均匀,XRD表征得出所合成得到正极材料属于六方晶系,表现出α-Na Fe O2层状结构。AAS测试表明材料元素含量与理论值基本接近。y=20%时,材料表现出最佳性能,首次放电比容量达到138.9m Ah/g,50次循环后放电比容量为122.1m Ah/g,容量保持率87.9%。在0.5C、1C、2C、5C倍率下放电比容量的保持率为65%、53.2%、38.5%、22.7%。探究了不同碳材料、碳材料占比、煅烧时间对材料结构和电化学性能的影响。采用葡萄糖Glu、酚醛树脂PF、导电石墨SAG三种碳源对富锂锰基正极材料包覆改性,确定了最佳碳源为酚醛树脂PF、最佳包覆量为3%、最佳煅烧时间为2h。最佳条件下材料首次充电比容量达到263.9m Ah/g,放电比容量达到158.5 m Ah/g,首次库仑效率为60.1%。50次循环后材料的容量保持率为96.1%,明显高于未改性的LMO正极材料的88.1%。此外,经过0.5C、1C、2C、5C倍率后在0.1C倍率下可恢复到较高的容量,材料在不同倍率下容量保持率分别为72.9%、59.7%、46.4%、26.5%,这是由于碳材料的包覆,增大了LMO材料的电子、电荷电导率,有利于Li+的快速迁移。采用Li2Ti O3包覆改性正极材料（LMO）,探究了1%、3%、5%包覆量的Li2Ti O3对材料结构和电化学性能的影响,确定了最佳包覆量为3%。包覆改性后材料结构未发生明显改变,首次充放电比容量均下降,可能是Li2Ti O3导电性较差,随着包覆量的增多,电极极化相应增大,不利于电池综合电性能的提高。循环性能测试表明Li2Ti O3-3%循环50周后容量保持率为158.8%,远高于LMO材料的94.9%。倍率性能方面Li2Ti O3包覆后材料的低倍率下容量保持率有所提升,但高倍率下保持率反而下降,可能是Li2Ti O3是快离子导体,但导电性较差的缘故。
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