【摘 要】
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杂多酸又称多金属氧酸盐（POMs）,至今已有很长的发展历史。瓜环是一类具有新型笼状主体及疏水空腔的超分子化合物。其端口的羰基氧原子带负电,腰上则具有很强的正电性。因此利用瓜环的外壁正电性与多酸阴离子相互作用,可构筑瓜环-多酸阴离子的多组分超分子自组装体,近年已成为超分子化学研究的热点之一。本文利用瓜环Q[n]s:全羟基取代五元瓜环{（OH）10Q[5]}、全甲基取代五元瓜环(Me10Q[5])、六
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杂多酸又称多金属氧酸盐（POMs）,至今已有很长的发展历史。瓜环是一类具有新型笼状主体及疏水空腔的超分子化合物。其端口的羰基氧原子带负电,腰上则具有很强的正电性。因此利用瓜环的外壁正电性与多酸阴离子相互作用,可构筑瓜环-多酸阴离子的多组分超分子自组装体,近年已成为超分子化学研究的热点之一。本文利用瓜环Q[n]s:全羟基取代五元瓜环{（OH）10Q[5]}、全甲基取代五元瓜环(Me10Q[5])、六元瓜环Q[6]等与Keggin型杂多酸POMs:磷钼酸H4PMo12O40（PMA）、硅钨酸H4SiW12O40（STA）和稀土取代的Keggin型硅钨酸H5Eu(SiW11)2（EuSTA）为主体,构建一系列的基于瓜环与杂多酸的多组分超分子自组装体Q[n]s-POMs。具体研究内容如下:一、合成Keggin型杂多酸LnSTA（Ln:La,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Gd,Tb）并对其进行表征。二、选择{（OH）10Q[5]},(Me10Q[5]),Q[6]及STA,PMA,LnSTA进行Q[n]s-POMs超分子自组装体的构筑,不同条件下得到五种配合物晶体:A{（OH）10Q[5]·STA},B{（OH）10Q[5]·STA·2K},C{Gd2（H2O）Cl2·（HO）10Q[5]}·STA·12H2O,D{Cd Cl2K·（HO）10Q[5]}2·STA·2H3O,E{Ba2（H2O）Cl2·（HO）10Q[5]}·PMA·12H2O及四种自组装体(F:Me10Q[5]STA,G:Me10Q[5]EuSTA),Q[6]-POMs（H:Q[6]EuSTA,I:Q[6]STA）并对其进行表征,其中LnSTA与Q[n]s构筑超分子自组装体为创新点。三、考察了自组装体的功能性质。包括1).对溶液中有机染料MB的光催化降解,结果证明自组装体对水溶液中的有机染料MB有一定的吸附作用和光催化降解作用,总脱色率Dt均高于93%;2)自组装体对合成酯有催化作用,且能解决普通杂多酸在酯化反应中不易回收和分离等难题;3)自组装体在常温常压自然光条件下具有光致变色性能。
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