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生物炭在吸附和钝化土壤Hg的应用中具有广阔的前景,然而生物质的分散性及结构不均一性,导致其对土壤重金属Hg的吸附性能不高,且在土壤中容易分解并将已吸附的Hg再次释放,因此在实际运用中受到一定的限制。对生物炭复合并改性,可加强对Hg的吸附固定性能。本论文以山西当地来源广泛的谷子秸秆为原料,利用溶液插层-加热复合法,制备合成了相应的新型谷子秸秆生物炭复合材料,并对其吸附固定Hg的性能进行了优化研究和机制探讨,取得了以下研究成果:(1)采用溶液插层-加热复合法成功制备了谷子秸秆生物炭/膨润土复合材料,通过正交试验和单因素试验优化工艺条件,结果表明,谷子秸秆生物炭/膨润土复合材料制备的最优条件:秸秆粉末粒径为0.074 mm、氢氧化钾浓度为3mol/L、秸秆:膨润土=2:1(w/w)、反应温度为70℃和炭化温度为300℃,Hg的吸附量最大。采用N2吸附-脱附曲线、热重分析仪、FTIR、SEM等表征手段对其进行比表面积、孔容孔径、表观形貌及所含官能团种类等进行了分析。表征结果如下:复合材料的比表面积(945.33 m2/g)明显高于生物炭(86.7 m2/g),平均孔径为44.5nm,属于介孔性吸附材料,复合材料的碳分子链已成功插层进入膨润土片层之间,膨润土呈卷曲状的分散聚合,形成了插层-包裹型结构,表面富含有C(CH3)3-、-CH2-、COO-、-OH等多种活性官能团。热重分析和元素分析试验表明,改性生物炭及复合材料具有高度的芳香结构,复合材料相比普通秸秆生物炭,更易于与水反应,破坏这种插层结构的物质需要大量吸热。(2)通过单因素试验方法考察了秸秆生物炭、改性生物炭、复合材料对Hg2+吸附效能及影响因素的研究,结果表明,对于初始浓度1mg·L-1的Hg2+,投入量为1.5 g·L-1,复合材料处理的去除率达到95%,高于改性生物炭和秸秆生物炭;当复合材料的投加量从0.25g·L-1增加到2.0g·L-1时,Hg2+的去除率从74.9%增加到100%;当Hg2+的初始浓度0.5 mg·L-1增加大20mg·L-1时,复合材料对Hg2+的去除率从97.6%降低到53.4%;不同生物炭材料对Hg2+的去除率均随p H的增加而提高,高浓度氢离子对不同生物炭材料吸附Hg2+产生抑制作用;离子强度的升高对不同生物炭材料吸附Hg2+产生抑制作用。采用吸附动力学方程、吸附等温线模型、吸附热力学方程对平衡吸附数据拟合回归分析,并结合离子选择性吸附试验、FTIR、SEM等表征手段深入探讨吸附机理,结果表明,拟二级动力学模型能较好的描述复合材料对Hg2+的吸附过程,其R2为0.988。利用Langmuir和Freundlich方程均可较好的拟合3种吸附材料对Hg2+的等温吸附结果,R2≥0.949,且以Langmuir方程的拟合效果更佳。复合材料吸附Hg的过程是物理吸附和化学吸附共同作用的一个过程,随着Hg2+浓度的增大,吸附自由能逐渐增大,复合材料的吸附能力逐渐增强。吸附过程为高温自发过程,即升温有利于吸附过程的进行。复合材料上的-CH-基团等官能团诱导Hg与-OH(或Cl-)发生了络合反应,Hg2+在碳链两端被吸附和固定,增长了链的长度,增强了吸附后材料的稳定。(3)通过培养及土柱淋溶试验,研究了不同生物炭材料及复合材料不同用量作用下,土壤Hg的淋溶规律、淋溶效果,结果表明:秸秆生物炭、改性生物炭、复合材料添加均可快速的降低土壤Hg的淋出,而改性生物炭、复合材料处理可以稳定的降低土壤Hg的淋出。用拟一级动力学模型来拟合复合材料添加下土壤Hg的淋滤效果较好,用logistics模型来拟合改性生物炭添加下土壤Hg的淋滤效果较好。Hg在复合材料处理土壤中的固持效果最好。随着复合材料用量的增强,土壤的Hg越难被淋洗下来,在复合材料添加量为30g·kg-1处理时,土壤Hg淋溶累积含量最小,去除常数、最大累积淋出率均为各处理中最低,最大淋溶速率出现的时间延长。(4)通过大田原位试验,研究了不同生物炭材料对土壤Hg的生物有效性及土壤-玉米系统中Hg分配转移的影响,结果表明:复合材料添加促进了玉米的生长,显著(P<0.05)降低了玉米地上部分Hg含量,降低了玉米Hg富集系数和转移系数,降低了土壤水溶态Hg含量,提高了土壤Hg固液分配系数,残渣态Hg含量。复合材料添加促进了土壤弱吸附态Hg、铁锰氧化物结合态Hg、有机结合态Hg向残渣态的转化,改性生物炭添加促进了土壤铁锰氧化物结合态Hg、有机结合态Hg向残渣态的转化,秸秆生物炭添加促进了土壤铁锰氧化物结合态Hg、残渣态Hg向有机结合态转化。复合材料添加,降低了土壤0.25-2mm、0.053-0.25mm团聚体的分布比例,提高了土壤<0.053mm团聚体的分布比例。增加了土壤<0.053mm、>2mm团聚体的Hg质量荷载,降低了土壤0.053-0.25mm、0.25-2mm团聚体的Hg质量荷载。复合材料添加,增加了土壤的孔隙,降低了土壤容重,提高了土壤阳离子代换量,降低了土壤电导率,增加了土壤有机质、碱解氮、速效磷、速效钾的含量。(5)通过温室盆栽试验,研究了复合材料不同用量对Hg在油菜中的转移及土壤理化性质的影响,探讨了复合材料添加对土壤Hg的间接固定机制,结果表明:复合材料添加促进了油菜的生长,添加量为20g·kg-1和30g·kg-1时,油菜Hg含量为各处理最低。随着复合材料添加量的增加,富集系数在不断降低,土壤水溶态Hg含量不断降低,土壤Hg固液分配系数不断增加,不同用量复合材料添加均降低了土壤弱吸附态Hg含量和铁锰氧化物结合态含量。添加量为20g·kg-1和30g·kg-1时,土壤有机结合态Hg含量均显著>CK;添加量为2.5g·kg-1的复合材料可提高了土壤残渣态Hg含量,随着用量的增加,残渣态Hg含量的增幅变缓。不同用量对土壤0.053-0.25mm团聚体含量改变最大,所有处理的土壤团聚体平均重量直径(MWD)、>0.25mm土壤团聚体含量(R0.25)均>CK,添加量为5g·kg-1和10g·kg-1时,MWD、R0.25值为各处理中最高。随着复合材料用量的增加,土壤>2mm团聚体Hg含量在不断降低,土壤<0.053mm团聚体Hg含量在不断升高,随着复合材料用量的增加,不同粒径土壤团聚体的Hg含量变化加大。(6)复合材料对Hg的固定机制包括土壤气、液、固三个方面,一是复合材料通过物理吸附反应将土壤空气中的Hg0吸附并固定在复合材料中,二是通过物理吸附反应和化学络合反应,将土壤水溶液中的Hg2+吸附固定在复合材料中;三是复合材料通过对土壤理化性质的改变,如通过提高土壤有机质含量、阳离子交换量、孔隙度、土壤<0.053mm团聚体含量,减少电导率,将土壤中Hg的形态向残渣态转化,从而间接降低土壤有效态重金属的含量,降低Hg的生物转化率。本论文利用山西当地的谷子秸秆与膨润土制备了复合材料,实现了对Hg2+的吸附去除,降低了土壤Hg的生物有效性,为重金属污染土壤的钝化修复提供了新思路。