重庆市老龙洞地下河流域硝酸盐来源和生物地球化学过程的识别

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为明确城市地区岩溶地下水系统硝酸盐污染来源和生物地球化学过程,于2019年7月至2020年10月期间,采集了重庆市老龙洞地下河流域内的污水、井水和地下河水,测定其水化学和硝酸盐氮氧双同位素值(δ15N-NO-3和δ18O-NO-3).结果表明:(1)污水的δ15N-NO-3和δ18O-NO-3分别介于-3.3‰~14.6‰和-5.2‰~20.6‰之间,说明污水中的硝酸盐主要来源于生活污水排放及化肥渗漏;井水的δ15N-NO-3和δ18O-NO-3分别介于3.1‰~12.6‰和2.9‰~8.9‰之间,说明井水中的硝酸盐主要来自于粪肥及土壤有机氮矿化分解;地下河水中的δ15N-NO-3和δ18O-NO-3分别介于5.6‰~28.6‰和-2.0‰~15.7‰之间,说明市政污水以及农田中施用的粪肥是地下河水中主要的硝酸盐来源.(2)基于MixSIAR模型计算得出,粪肥污水是地下河水中硝酸盐的主要贡献源,贡献占比为89.1%,土壤有机氮、化肥和大气降水贡献率分别为4.4%、 3.4%和3.1%.(3)流域内的COD∶ρ(NO-3)由低到高依次为:井水(0.14~5.15)、地下河水(0.50~9.36)和污水(4.08~89.50).仅有50%井水样品的COD∶ρ(NO-3)略高于反硝化发生的化学计量比最低限(0.65),说明COD可能不足以支撑井水中发生反硝化,井水中的硝酸盐氮氧双同位素未发生明显富集,验证了井水中未发生反硝化作用;90%地下河水样品的COD∶ρ(NO-3)高于0.65,硝酸盐氮氧双同位素同步富集,δ15N∶δ18O为1.8,介于反硝化发生时的1.3~2.1,说明地下河水在流动过程中发生了反硝化作用;所有污水样品的COD∶ρ(NO-3)远高于0.65,其中25%污水样品的COD∶ρ(NO-3)高于发生异化还原为铵(DNRA)的优势化学计量比(29.34),δ15N-NO-3和ρ(NH+4)∶ρ(NO-3)同步升高,表明污水中可能发生了DNRA.
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