本文采用紧束缚下的Muffin-tin轨道线性组合(TB-LMTO)方法研究S对GaAs(100)表面的钝化以及Fe在GaAs(100)表面化学吸附的电子结构和性质。对GaAs(100)表面是Ga-和As-中断两种情况分别进行考虑。 在研究S钝化GaAs(100)表面的电子结构和性质时，计算中所取的超级原胞模型如下：用七个Ga原子层和六个As原子层来模拟基底，在基底两边各吸附一单层的S原子，同时包含相当于五个原子层厚度的真空层，且模型具有镜面对称性。用增加基底厚度的办法与该模型做对比，结果表明所取模型是合理的。这是S在Ga-中断表面吸附时的模型，对于S在As-中断表面的吸附，超级原胞可用交换Ga和As原子的位置来得到。计算并分析S原子在不同位置的吸附能，吸附体系与清洁的GaAs(100)表面的层投影态密度，以及电子转移情况。结果表明，两种情况下S原子都是桥位吸附最稳定，S-Ga相互作用比S-As稍强，S钝化GaAs(100)表面可以取得明显的钝化效果。取得与实验相一致的结论。 对Fe在GaAs(100)表面化学吸附的研究，用单层的S原子饱和超级原胞一面的悬挂键。对Fe在Ga-中断表面的吸附，所取模型包括五个Ga原子层和四个As原子层以及一个S钝化层和一个Fe吸附层，另外还有一个相当于五个原子层厚度的真空层。而对Fe在As-中断表面的吸附，超级原胞模型只需将Fe在Ga-中断表面吸附的模型中的Ga和As原子相交换。引入S原子层可以有效地避免基底两个面悬挂键的相互作用，使得能够用一个较小的原胞来模拟Fe在GaAs(100)表面上的吸附，从而可以减小计算量。对Fe原子在不同位置时吸附体系的能量，电子转移情况，以及体系的层投影态密度进行研究。结果表明，Fe-As相互作用强于Fe-Ga相互作用，Fe原子更倾向于吸附在As-中断表面。并且Fe原子可以吸附在As-中断表面下方，在界面处可能存在Fe-Ga-As混合层。