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碳氢气体(hydrocarbon gases简写HCs)主要是由碳元素(carbon)和氢元素(hydrogen)组成的气态有机化合物。随着社会经济和汽车工业的快速发展,煤炭、石油等化石燃料的焚烧以及汽车尾气所排放出的碳氢化合物对大气环境的污染愈演愈烈。因此对碳氢气体这个重要污染物的治理,已经是世界各国政府亟待解决的重要问题。1972年Honda和Fujishima在《nature》杂志上报道在二氧化钛电极上光解H2O产生O2和H2的创新性论文[1],掀起了研究光催化技术应用的新篇章,光催化技术被广泛研究并被认为是解决能源短缺问题的重要手段。除此之外,光催化技术能够利用丰富的绿色能源-太阳能进行光降解有机污染物,这对日益恶化的环境污染治理有着重要的意义。 目前光催化性能较为优异的TiO2、CeO2等宽带隙光催化半导体材料依旧存在太阳光利用率低、量子产率低等技术性难题,制约了光催化技术的实际应用。因此提高这些宽带隙半导体的量子产率以及拓宽其光谱响应范围,促进半导体光催化活性的提高,对解决当前的环境污染问题以及促进光催化技术的发展有着重要的意义。本论文通过采用贵金属沉积以及同窄带隙复合的方法对TiO2、CeO2半导体进行改性,并对其形貌和组分进行调控,拓展其光谱响应及量子产率,成功地提升TiO2、CeO2半导体材料的光催化活性并系统研究在紫外光以及可见光下降解碳氢气体的光生载流子的传递和反应机制。论文具体研究内容如下: 第一章中,介绍了碳氢气体的污染现状和处理方法,以及半导体光催化技术的基本原理。指出光催化技术目前存在的问题并总结近年来人们对光催化半导体的改性研究进展,并介绍论文的立题意义以及主要的研究内容。 第二章中,实验部分介绍了药品信息、催化剂表征的仪器参数以及催化降解碳氢气体实验装置图。 第三章中,与传统纳米颗粒相比,纳米管有利于电子的传输以及更强的光吸收能力。因此本章设计以碳纳米管作为硬模板剂,制备纳米管状二氧化钛,通过调控形貌,提升TiO2光催化降解HCs(hydrocarbon gases)的活性。本章节中对所制备的TiO2纳米管(TiO2 nanotubes简写TiO2 NTs)进行一系列的性能表征:紫外吸收光谱显示二氧化钛纳米管发生轻微红移现象,荧光光谱显示二氧化钛纳米管具有更高的光生载流子分离效率,光催化降解碳氢气体的实验结果证明了纳米管状的二氧化钛比二氧化钛纳米颗粒具有更高的光催化活性。为进一步提升TiO2 NTs光降解HCs污染物的活性,通过采用光沉积(photo-deposition)的方法将尺寸约为2 nm的Pt纳米颗粒均匀的沉积在二氧化钛纳米管表面。Pt修饰二氧化钛纳米管(Pt-TiO2NTs)的吸收边发生显著的红移,利用漫反射光谱(DRS)、荧光光谱(PL)以及XPS光电子能谱表征手段探究Pt-TiO2NTs可见光活性的原因。与二氧化钛纳米管相比,Pt修饰的TiO2NTs表现出优异的光催化活性且光催化性能稳定。该催化剂能够将碳氢气体(烷烃:C2H6、C3H8;烯烃:C2H4、C3H6)完全矿化成二氧化碳。 第四章中,通过制备及构建CeO2/WO3异质结,改变二者组成比例,使复合材料表现可调控的光吸收特性以及光催化活性。研究结果表明,CeO2/WO3复合材料比单一的CeO2和WO3材料表现出更优异的光催化活性。当CeO2和WO3的物质的量比为1∶3时,表现出最佳光催化活性,在常压下,CeO2和WO3的复合材料也能够完全将碳氢污染物(C2H6、C3H8和C2H4)完全矿化成二氧化碳。 第五章中,主要是对本论文的工作总结,分析讨论目前研究工作存在的问题以及对今后工作的展望。