【摘 要】
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纺织印染工业中产生的印染废水色度高、毒性强,难以通过传统生物法进行处理。高级氧化技术（AOPs）被认为能够有效去除该类有机物,因其具有降解速率快、氧化性强的特点。其中,基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术,因其具有p H值适应范围广和氧化还原电位强的特点而受到广泛关注。本文对用于过硫酸盐高级氧化的非均相催化剂尖晶石型铁酸铜（Cu Fe2O4）进行改性研究,通过引入石墨烯（GO）和过渡金属C
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纺织印染工业中产生的印染废水色度高、毒性强,难以通过传统生物法进行处理。高级氧化技术（AOPs）被认为能够有效去除该类有机物,因其具有降解速率快、氧化性强的特点。其中,基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术,因其具有p H值适应范围广和氧化还原电位强的特点而受到广泛关注。本文对用于过硫酸盐高级氧化的非均相催化剂尖晶石型铁酸铜（Cu Fe2O4）进行改性研究,通过引入石墨烯（GO）和过渡金属Co分别合成了Cu Fe2O4-GO和Cu CoxFe2-xO4两种铁酸铜复合催化剂。研究铁酸铜复合催化剂对偶氮染料金橙G（OG）的催化降解性能。各催化剂的形貌、磁性能和晶型等通过扫描电子显微镜（SEM）、磁性能测试（VSM）和X射线衍射（XRD）等方法进行测试。研究了催化剂投加量、过一硫酸盐投加量、反应体系p H值、Cl-浓度和腐殖酸浓度等参数对OG去除效果的影响。采用总有机碳（TOC）测定和紫外全波长（UV-Vis）扫描研究了催化剂的矿化能力及其重复使用性能。结合自由基猝灭实验和XPS分析,探究Cu Fe2O4-GO和Cu CoxFe2-xO4催化PMS降解OG的机理。本文的主要研究成果如下:（1）催化剂的结构调控和磁性能:合成的Cu Fe2O4为尖晶石晶型球形颗粒,GO对Cu Fe2O4具有良好的分散作用。Co掺杂对Cu Co0.6Fe1.4O4球形颗粒的晶型和形貌结构无明显影响。Cu Fe2O4、Cu Fe2O4-GO和Cu Co0.6Fe1.4O4的饱和磁化强度分别为27.8 emug-1、27.4 emug-1和31.6 emug-1,均具有较好的磁性分离性能。（2）催化氧化性能:分别研究了Cu Fe2O4对过一硫酸盐（PMS）和过硫酸盐（PDS）的催化活化性能,认为Cu Fe2O4对PMS的活化性能优异。随着Cu Fe2O4、Cu Fe2O4-GO和Cu Co0.6Fe1.4O4催化剂投加量和PMS浓度的增加,OG的去除效果也随之变强。Cu Fe2O4-GO（20%GO）与Cu CoxFe2-xO4（x=0.6）的催化性能最优。Cu Fe2O4-GO和Cu Co0.6Fe1.4O4在中性和弱碱性条件下对OG具有较好的去除效果。高浓度Cl-对Cu Fe2O4-GO降解OG有一定的抑制作用,低浓度Cl-则对Cu Fe2O4-GO的催化性能有一定的增强作用,Cl-对Cu Co0.6Fe1.4O4降解OG无明显影响。腐殖酸（HA）对Cu Fe2O4-GO降解OG有一定的抑制作用,对Cu Co0.6Fe1.4O4降解OG无明显影响。（3）催化氧化机理:Cu Fe2O4/PMS、Cu Fe2O4-GO/PMS体系中对OG降解发挥主要作用的活性物质分别是SO4·-和SO4·-/~1O2。这是由于Cu Fe2O4-GO表面的Cu/Fe双金属活性中心活化PMS产生SO4·-,而~1O2则是由GO表面丰富的含氧基团能够直接活化PMS生成。在Cu Co0.6Fe1.4O4/PMS体系中发挥催化降解效果的主要是SO4·-和~1O2,这是由于Co元素掺杂使催化剂中产生氧空位（OVs）,OVs能够与PMS反应产生~1O2。研究表明,Cu Co0.6Fe1.4O4/PMS体系在溶液初始p H适应能力和矿化能力方面优于Cu Fe2O4-GO/PMS体系,对OG具有中的苯环和萘环具有更强的破坏效果和更快的降解速率,但Cu Fe2O4-GO的重复使用性能优于Cu Co0.6Fe1.4O4。
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