表面等离激元腔-激子量子系统的强耦合调控研究

来源 :北京邮电大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huolong820
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近年来,探索量子辐射子与高度局域的表面等离激元模式场之间的强耦合作用(相干能量交换速率超越系统的能量耗散)在量子科学领域引起了广泛关注。由于强耦合区间形成的光子-激子杂化准粒子同时具有光与物质的部分性质,使其成为目前实现量子纠缠和研究真空Rabi振荡、非线性光子封锁、玻色-爱因斯坦凝聚等深刻量子效应的重要平台,在量子通信和量子计算等诸多领域拥有广阔的应用前景。在光-物强耦合领域,大量理论及实验研究致力于利用金属等离激元结构在室温下构建耦合强度大、辐射子数量可控(甚至单量子体系)的强耦合系统,早期研究的侧重点在于强耦合的稳定实现及相关基础理论研究。通过外部激励调控耦合杂化态性质是将强耦合体系推向量子器件的关键一步,潜在应用包括超快单光子转换器、低阈值纳米激光器、高精度生化传感器等,但目前相关的研究甚少,国内外都还处于起步阶段。本文主要研究复合金属纳米单腔中的局域等离激元模式与J聚体染料的聚合性激子之间的强耦合过程及其物性调控,论文的主要研究结论如下:1.我们利用籽晶法结合二次包覆生长获得了边缘棱角尖锐的银包金纳米方棒,并基于分子自组装技术实现了单层/多层J聚体染料与银包金纳米棒的耦连,光-物相互作用距离低至0.9nm,在室温条件下观察到了~198meV的真空Rabi劈裂,构建了稳定的光-物强耦合系统。进一步地,我们利用DMSO电介质调控,实现了对同一金属纳腔体系中耦合杂化态的原位、实时调控,将腔模的调控精度提升到同类研究的5倍(~1 nm)。我们发现零失谐点附近的耦合杂化态对介质环境折射率有极高的响应灵敏度(~353.6 nm RIU-1),这为设计先进化学/生物纳米传感器件提供了新方案。2.我们系统性地研究了银壳厚度可控的Au@Ag纳米圆环的单颗粒暗场散射光谱。通过激发圆环腔的LSPR腔模可产生无偏振的均匀局域电场,大幅增加进入等离激元热点的量子辐射子个数。Au@Ag纳米圆环-J聚体杂化体系在室温下可实现超过200 meV的Rabi劈裂。通过FDTD仿真以及理论计算,该体系约有196个J聚体激子参与到与单个Au@Ag纳米圆环的强耦合作用中,耦合常数~111.3 meV。该结果甚至高于对照组中Au@Ag纳米方棒的耦合强度(~87.2meV),这与传统强耦合研究只追求降低纳米腔模式体积的认知相反。另外,我们结合Jaynes-Cummings量子模型对实验结果进行分析,得出了一下结论:通过增大表面等离激元的热点面积,增加LSPR腔模与物质激子在空间的重合区域,可有效增加参与到耦合过程的激子数目,从而增大光-物耦合强度,这为构建深强耦合系统提供了新思路。3.我们首次利用微流控技术在流体环境中实现了单个方形Au@Ag纳米棒与J聚体染料分子之间的强耦合。通过对染料流体浓度及孵化时间的控制,我们在单个纳腔体系中实现了对参与耦合激子数N从0到~3个的动态调谐,从而实现了对光-物耦合强度及Rabi劈裂的精确控制。进一步地,我们系统性地研究了在不同失谐量情况下耦合杂化态的产生及演化规律,发现该体系的Rabi劈裂数值与(?)成线性关系,实验结果与耦合谐振子模型的理论推导符合得很好。我们提出的微流调控方法具有普适性广的优点,有望大幅提高现有单纳腔强耦合系统的可控性和灵活度,在制备等离激元量子器件、超灵敏的生化传感器方面有广阔的应用前景。
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