近年来，在电子的输运过程中，操作和利用电子的另一内禀特性——“自旋”受到人们的重视，并由此在凝聚态物理中产生了一门新的前沿学科——自旋电子学（spintronics）。传统的电子元件，如二极管和三极管，它们的信息载体都是电子电荷，电子的自旋没有被利用。半导体自旋电子学的研究表明，稀磁半导体能够同时利用电子的电荷和自旋来进行信息的处理和存储。但目前的关键问题是自旋极化电子注入到半导体材料中的效率很低，这就需要寻找高自旋极化度的磁性材料。半金属磁体是一种具有特殊能带结构的化合物材料。这种材料在能带结构的两种电子自旋取向上呈现出不同的性质：其中一种电子自旋取向（常称为多子）的能带结构具有金属的性质；而另一种电子自旋取向（少子）则呈现出半导体或者绝缘体的性质，导致这种材料在费米能级附近具有100％的电子极化率。因此，半金属磁体无疑将会成为理想的半导体自旋电子注入源，在与自旋电子输运相关的电子器件中将具有非常广阔的应用前景。现在发现的具有半金属性质的材料有Heusler合金材料、CrO₂等金红石结构材料和Fe₃O₄等尖晶石结构的铁氧体材料等。由于Heusler合金与工业上常用的闪锌矿半导体在结构和晶格常数方面相匹配，且Heusler合金一般具有较高的居里温度，从而成为该技术领域的研究热点。本文的工作是利用基于密度泛函理论（DFT）的平面波赝势方法（PWPP）对Mn系Heusler合金材料的磁性和半金属性质进行系统的研究。主要取得了以下研究成果：1．研究了一种新型结构Heusler合金Mn₂CoZ（z=Al，Ga，Si，Ge）的电子结构和磁性。计算表明Mn₂CoZ合金的基态是Hg₂CuTi型高有序L2₁结构。这种结构的Mn₂CoZ在它们各自的平衡晶格常数附近是理想的半金属亚铁磁体，每个晶胞的总自旋磁矩为：Mn₂CoAl（Ga）是2．0_μB，Mn₂CoSi（Ge）是3．0_μB，很好地符合Slater-Pauling规则。扩张或者压缩合金晶胞，合金的费米能级就像在刚性带模型中一样，只是上下移动。这些合金的晶格参数在5．4（?）至5．9（?）间变化时，合金保持其半金属性质不变。2．对Mn系Heusler合金Mn₂YZ（Y=Sc，Ti，V，Cr，Mn，Fe，Co；Z=Al，Si）的电子结构、磁性和半金属性质进行了研究。计算结果表明这些合金的基态为不同的结构：Y原子的原子序数小等于Mn的原子序数的合金Mn₂YZ（Y=Sc，Ti，V，Cr，Mn）的基态为传统的Cu₂MnAl型高有序结构，而Y原子的原子序数大于Mn的原子序数的合金Mn₂YZ（Y=Fe，Co）的基态为Hg₂CuTi型高有序结构。在基态结构下，合金Mn₂YAl（Y=V，Cr，Fe，Co）及Mn₂YSi（Y=Sc，Ti，Mn，Fe，Co）为典型的半金属亚铁磁体，合金Mn₂ScAl，Mn₂TiAl及Mn₂VSi为近半金属亚铁磁体，而每个元胞的价电子数为24的合金则表现出特殊的性质：Mn₃Al为半金属反铁磁体，而Mn₂CrSi各原子磁矩消失，整个合金分子不显示磁性。Cu₂MnAl型高有序结构合金Mn₂YZ（Y=Sc，Ti，V，Cr，Mn）的A晶位、C晶位Mn原子磁矩相同，方向与B晶位的Y原子磁矩方向相反；Hg₂CuTi型高有序结构合金Mn₂YZ（Y=Fe，Co）的A晶位Mn原子磁矩在方向上反平行于B晶位Mn原子和Y原子的磁矩。这些Mn系合金随Y元素的变化满足Slater-Pauling规则：M_H=N_V-24。但是，这一规则是通过合金中Y原子磁矩变化而满足的；每种结构的合金中两个Mn原子磁矩变化不大。在合金Mn₂YZ中，Z元素原子磁矩很微小，虽然它对整个合金分子的磁矩无直接作用，但对合金中过渡元素原子的磁矩影响非常大。合金中的原子Al被Si取代后，不会导致半金属性质的丧失，且合金能隙和自选翻转带隙宽度都有所增加，合金中过渡元素原子的磁矩均变小。通过分析合金中过渡元素3d电子的分布，证实了上述结论。我们还研究了合金半金属性质与晶格参数间的关系。在一定范围内改变合金的晶格参数，合金能态密度的能隙宽度会发生变化，费米能级在能隙中的位置也会改变，但合金保持半金属性质不变。合金中各原子的自旋磁矩随合金的晶格参数的增大而增大。3．研究了每个元胞具有24个价电子的Heusler合金Cr₂MnZ的电子结构和磁性。我们发现，Cr₂MnZ合金分子在它们各自的平衡晶格常数附近总自旋磁矩几乎为零，是理想的半金属材料。Cr和Mn原子具有大的反平行的自旋磁矩，因而这些合金化合物是半金属反铁磁体。这四种合金Cr₂MnZ（P，As，Sb，Bi）保持半金属性质的晶格参数变化范围分别为：5．7-6．1 （?），5．8-5．9 （?），5．8-6．2（?）和5．9-6．4（?）。这为实验中合成与制备这种半金属材料提供了一定的理论依据。