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氧化锌(ZnO)是一种直接带隙半导体材料,室温下带隙宽度为3.37eV,激子束缚能为60meV,在高亮度蓝紫光发光器件、紫外探测器、短波长激光二极管方面具有广阔的应用前景。自1997年ZnO室温受激发射现象的发现,全世界范围内重新掀起了ZnO材料的研究热潮。2001年ZnO自组装纳米线阵列紫外纳米激光器的实现也引发了人们对ZnO纳米材料与器件的研究热潮。同时,p型ZnO宽带隙半导体材料通过过渡金属的掺杂实现高于室温铁磁有序,在自旋电子学和自旋电子器件应用方面具有广阔前景。目前,ZnO基光电器件的研究也取得了令人鼓舞的突破性进展,同质发光二极管已得到初步实现。因此,发展ZnO基材料与器件的研究已经成为当前半导体科学技术研发的热点。
本论文针对目前ZnO材料器件研究的前沿问题,就材料生长机制、掺杂机理、能带工程和光电器件等开展了以下五方面的研究工作:一是探索ZnO基材料的MOCVD外延技术,深刻揭示了外延反应机理;二是深入研究了N掺杂ZnO薄膜中杂质与电学特性的关系,提出了ZnO中非故意掺杂H原子影响导电类型的机制;三是系统开展了Ga、N共同掺杂ZnO薄膜的原位掺杂机理研究,揭示了共掺原子的相互关系;四是研究ZnO基材料的能带工程,揭示Mg原子在MgZnO舍金中的作用和特性;五是研制了新型ZnO基同质结构发光器件,研究探讨了ZnO同质结构的发光特性和机制。具体取得了以下主要结果:
1、基于化学气相外延基本机理,针对ZnO材料生长特点,比较了ZnO MOCVD系统中常见的氧源和载气的不同组合,研究了它们的相应反应机理和离化特征,为实现高质量ZnO材料的外延奠定了基础。
2、利用MOCVD技术在蓝宝石衬底上外延出高浓度的N原位掺杂ZnO单晶薄膜材料,采用优化的热处理技术,使ZnO:N薄膜的导电类型发生转变。深入研究样品在热处理前后的性质变化,分析其中杂质的掺杂机理,揭示了非故意掺杂H原子在ZnO:N薄膜中的形态以及作用。为实现稳定可靠的p-ZnO提供了重要的参考。
3、利用MOCVD技术系统地外延Ga、N共同掺杂的ZnO单晶薄膜材料,通过研究Ga原子和N原子在薄膜中的相互作用,探讨ZnO薄膜中Ga原子和N原子的掺杂比例与薄膜导电类型的关系,研究结果对共掺研究的进一步深入具有参考意义。
4、利用MOCVD技术外延高质量的MgZnO单晶薄膜材料,Mg组分最高达到28%,ZnO基材料的带隙宽度由3.37eV可调节到3.8eV。对MgZnO的稳定性的研究显示热处理将导致高Mg组分ZnO出现了相分离,研究工作为开展光电器件中量子结构的制备研究打下了较好的基础。
5、利用高真空MOCVD技术成功在ZnO(002)单晶衬底上外延出较高质量的n-znO/p-ZnO同质结构,实现ZnO同质结的室温电致发光。这是在国际上首次报道采用MOCVD外延技术研制成的ZnO同质结LED。深入研究了同质结电学输运和电致发光机制,并对器件工作特性进行了较深入研究,研究成果对ZnO基发光器件的发展具有一定的推动作用。