【摘 要】
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本文以（绿色）表面活性剂和p H敏感性添加剂为研究对象,构筑p H响应复配系统。采用稳态流变、动态流变、动态光散射、紫外可见分光光度、核磁共振波谱、透射电子显微镜（TEM）和分子动力学模拟（MD）等方法,研究p H响应胶束的构建机理和p H诱导的胶束系统微观结构演变机理。（1）以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）或N,N’-双（2-（月桂酰氧）乙基）-N,N,N’,N’-四甲基-1,3-丙二溴化铵(
【基金项目】
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国家自然科学基金（21576077）
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本文以（绿色）表面活性剂和p H敏感性添加剂为研究对象,构筑p H响应复配系统。采用稳态流变、动态流变、动态光散射、紫外可见分光光度、核磁共振波谱、透射电子显微镜（TEM）和分子动力学模拟（MD）等方法,研究p H响应胶束的构建机理和p H诱导的胶束系统微观结构演变机理。（1）以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）或N,N’-双（2-（月桂酰氧）乙基）-N,N,N’,N’-四甲基-1,3-丙二溴化铵(C12DEG3)和添加剂邻苯二甲酸（PA）构筑p H响应复配系统。结果表明,两个复配系统均表现出较高的p H敏感性和良好的循环可逆性。采用分子动力学模拟的方法,研究CTAB/PA/H2O复配系统具有p H敏感性的原因。PA能够快速地增溶进预组装的棒状胶束里,依靠二者疏水结构之间的疏水作用维持胶束呈短棒状形貌。然而当系统p H升高时,PA去质子化形成邻苯二甲酸氢盐（OPA）,其羧酸根离子可以有效屏蔽CTAB离子头基间的静电斥力,其苯环和CTAB尾链间的疏水作用也有利于其参与CTAB的自组装,形成长直型棒状胶束。随着p H的进一步增大,OPA可进一步去质子化形成邻苯二甲酸二盐（DOPA）,电离生成的两个羧酸根离子导致DOPA亲水性增强,与CTAB尾链间疏水作用减弱,导致长棒状-球状（或短棒状）胶束形态的转变。（2）用CTAB与月桂酰基谷氨酸钠（LAG-Na）构筑p H响应复配系统。0.1 mol·kg-1CTAB/LAG-Na/H2O复配系统在x CTAB从0到1的全配比范围内都是澄清透明的均相系统。随着x CTAB（即CTAB在总表面活性剂中的摩尔分数）的增大,系统的粘度先增大后减小。由于LAG-Na的电离程度随着复配系统p H的变化而变化,导致其与CTAB结合的能力不同。当向x CTAB=0.667的CTAB/LAG-Na/H2O复配系统中加入乙酸或者Na OH,系统的粘度下降,表现出较好的p H敏感性。（3）用CTAB或N（α）-棕榈酰基-L-赖氨酸甲酯盐酸盐（PLM）与N-月桂酰肌氨酸钠（SLS）构筑p H响应复配系统。随x CTAB的改变,CTAB/SLS/H2O复配系统表现出复杂的相行为:各向同性单相→双水相→各向同性单相的变化。当x CTAB=0.667时,p H从2.97减小到2.67,系统粘度下降3个数量级。而对于PLM/SLS/H2O复配系统,当p H从3.48减小到2.40时,系统粘度下降近5个数量级。这是因为SLS的电离程度随着复配系统p H的改变而改变,与阳离子表面活性剂结合的能力不同,使系统表现出p H敏感性。
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