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随着全球经济的快速发展,人类赖以生存的水资源面临着严重的污染和枯竭的威胁。污染物进入水环境通过生态循环,毫无疑问会对人类健康及生态体系造成巨大的影响。因此,工业废水和生活污水等地表水中污染物的有效分离去除和快速检测对于保持水环境的安全具有重要意义,基于界面性质调控的功能化纳米材料为水体环境修复提供了新契机。固液界面性质包括材料和溶液界面之间的结构和电荷分布,决定了液体及在固体表面上的扩散渗透及溶质的界面吸附过程及界面电化学性质。通过将三维材料剥离成二维材料、调控比表面积和孔道结构和表面有机官能团接枝等手段,可以有目的性地设计固-液界面性质影响污染物在有限界面上的物理吸附和化学反应过程。因此,本文从设计固体材料与溶质的界面性质出发,开发了一系列功能化氧化物纳米材料,实现了对水体中多种污染物的高效富集及现场原位检测。具体研究内容如下:(1)空心球结构层状双金属氢氧化物复合材料(LDHs/HCMSs)的构筑及其对Pb(Ⅱ)和HA协同去除。考虑到较高比表面积可以有效提高固液接触面,利于活性位点的充分暴露,我们探究了空心球结构水滑石在协同去除对重金属离子和天然有机物的应用。先以碳微球为模板在其表面原位生长二维水滑石,后通过程序升温获得了具有空心球结构的水滑石复合物。其独特的空心球结构使其具有较高的比表面积(231 m2 g-1),保证了传质过程的流畅性和表界面丰富的吸附位点。本工作选取典型重金属离子Pb(Ⅱ)和天然有机物HA为目标污染物,研究了LDHs/HCMSs对Pb(Ⅱ)和HA的协同吸附性能。两者同时存在时,其相容性促进了彼此的吸附量。通过表征分析揭示了 LDHs/HCMSs对Pb(Ⅱ)和HA协同吸附的作用机理,主要是LDHs/HCMSs上丰富的结合位点和HA-Pb-LDHs/HCMSs三元配合物的形成,进一步加强了协同去除效果。(2)金属有机框架(MOF)衍生的多孔氧化铝微球(P-Al2O3)的设计及对U(Ⅵ)和Eu(Ⅲ)的高效去除研究。上一工作通过硬模板法提高了氧化物的比表面积,但模板的预合成使合成步骤较繁杂。针对这一弊端,我们通过两步法合成的MOF衍生P-Al2O3。利用精准程序升温使MIL-53(Al)的有机配体分解,生成的气体小分子在材料内部产生永久性的空腔,进一步提高比表面积。通过一系列表征分析,证明了 P-Al2O3内部含有大量的微孔或介孔结构,为U(Ⅵ)和Eu(Ⅲ)提供更多的吸附位点。对比商用γ-Al2O3,P-Al2O3的比表面积得到提高(~248.57m2·g-1),且表现出更快的吸附动力学。P-Al2O3对U(Ⅵ)和Eu(Ⅲ)的饱和吸附量分别被提高到316.87 mg·g-1和223.37 mg·g-1,远高于商用γ-Al2O3和大多数其他金属氧化物。利用XPS光谱证明了主要吸附机理为U(Ⅵ)和Eu(Ⅲ)与P-Al2O3表面的羟基形成络合作用。此研究进一步拓展了介孔氧化物吸附剂在处理含核素废水上的应用。(3)氨基化碳量子点(PECQDs)功能化磁性MnFe2O4复合材料对U(Ⅵ)的吸附去除研究。针对磁性MnFe2O4吸附性能差的缺陷,我们以表界面功能化为出发点,用PECQDs表面修饰MnFe2O4,实现了 MnFe2O4基吸附材料对U(Ⅵ)的高效吸附与磁分离。对比碳量子点(CQDs)修饰MnFe2O4,氨基的引入加强了 CQDs与MnFe2O4之间的表面键合作用,进一步增强了复合材料的稳定性和吸附性能。在293 K下,PECQDs/MnFe2O4对U(Ⅵ)的饱和吸附量达到194 mg/g。热力学结果表明,U(Ⅵ)的吸附是吸热和自发多层吸附主导的过程。结合表征和实验结果,证明PECQDs/MnFe2O4上丰富的官能团与U(Ⅵ)之间的表面络合作用是吸附增强的主要原因。(4)有机硅量子点(OSiNDs)界面调控增强FRET用于多西环素(DOC)的高灵敏高选择性检测。四环素类抗生素的荧光检测大多基于荧光猝灭机理,或利用昂贵稀土元素的天线效应实现荧光增强检测。为了克服该缺点,本工作设计将富电子的苯胺基团接枝于有机硅量子点的表界面,实现对DOC的比率荧光检测。表界面上丰富的苯胺官能团通过π-π堆叠和氢键作用将DOC分子固定在有限的表面空间,限制分子运动,使得DOC构象改变,绿色荧光增强。同时,OSiNDs与DOC分子空间上的近距离接触与界面能级的匹配导致能量通过荧光共振能量转移(FRET)的方式从OSiNDs转移至DOC,进一步增强DOC的绿色荧光。比率荧光信号与DOC在1~35 μM的范围内呈良好线性,检测限为81 nM。紫外灯下,OSiNDs试纸颜色随DOC浓度增大由蓝色演变为绿色,实现了对DOC现场原位半定量检测。综上,本文致力于从界面性质调控出发,开发新型功能化氧化物水修复材料,并探索优化材料的理化性质,实现对多种无机或有机污染物的高效去除或高灵敏检测。结合实验和先进的表征技术多方面验证并揭示了反应机理,为水环境净化与污染物实时监控领域开拓了的视野。