【摘 要】
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随着可穿戴电子设备的快速发展,需要开发柔性、可弯曲、甚至可自修复的储能器件,并期望该器件具有高能量和功率密度、长使用寿命、高安全性和低成本。柔性水系锌基储能器件有望满足上述需求。其中,凝胶电解质是实现柔性水系锌基储能器件的关键组分之一,因此有必要开发高性能的凝胶电解质。本文的主要工作是制备功能型凝胶电解质,并组装成准固态柔性水系锌基储能器件,对其电化学性能进行了系统性的测试和研究,并探讨了凝胶电解
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随着可穿戴电子设备的快速发展,需要开发柔性、可弯曲、甚至可自修复的储能器件,并期望该器件具有高能量和功率密度、长使用寿命、高安全性和低成本。柔性水系锌基储能器件有望满足上述需求。其中,凝胶电解质是实现柔性水系锌基储能器件的关键组分之一,因此有必要开发高性能的凝胶电解质。本文的主要工作是制备功能型凝胶电解质,并组装成准固态柔性水系锌基储能器件,对其电化学性能进行了系统性的测试和研究,并探讨了凝胶电解质抑制锌枝晶和副反应的效果和作用机制。主要研究内容包括:一、制备了一种含锌盐的硼砂交联的聚乙烯醇/纳米纤维素水凝胶电解质（B-PVA/NFC）,其显示出良好的机械性能、优异自修复功能和高离子电导率。基于B-PVA/NFC、活性炭柔性正极和锌负极组装了柔性准固态锌离子混合电容器,具有高比容量(在0.5 m A cm-2时为56.1 m Ah g-1、504.9 m F cm-2和224.4μAh cm-2)、良好的倍率性能(在10 m A cm-2时为22.1m Ah g-1)、优异的循环性能（5000次循环后容量保持率为95.3%）。所得器件还可以在牺牲极少量容量的前提下经受折叠、弯曲、压缩、甚至自修复。二、制备了一种硼砂交联的聚乙烯醇/甘油水凝胶电解质（PVA-B-G）,其中甘油可以在硼砂的协助下与PVA链段产生强相互作用,从而有效地阻止了整个凝胶网络中冰晶的形成。因此,该PVA-B-G的冰点低于-60°C,使其可以在极低温度下工作。在–35°C时,它仍具有10.1 m S cm-1的高离子电导率和出色的机械性能。基于PVA-B-G组装了柔性准固态Zn-Mn O2电池,在25°C时,以96 m W cm-3(2.7 m W cm-2)的功率密度实现了46.8 m Wh cm-3(1330μWhcm-2)的惊人能量密度。当温度降至–35°C时,仍然可以实现相当高的能量密度(25.8 m Wh cm-3,732μWhcm-2)。同时在–35°C时,该电池还具有出色的循环性能（2000次循环后保持90%的容量）。三、通过简便和低成本的方法制备了一种以棉花纤维素为原料、正硅酸四乙酯为交联剂、甘油为抗冻剂的全能型水凝胶电解质（CT3G30）。制备的CT3G30具有高离子电导率、优异的机械性能（高的拉伸强度和粘弹性）、超低的冰点、良好的自修复能力、高粘附力和良好的耐热性。CT3G30在–40°C时的离子电导率为19.4 m S cm-1,打破了之前报道的锌基水系电解液在如此低温下离子电导率的记录。此外,CT3G30在–40至60°C的温度范围内可以显著地抑制锌枝晶生长和副反应。基于CT3G30组装了柔性准固态Zn-Mn O2电池,在–40至60°C温度范围内都显示高能量密度,同时具有出色的循环性能,并且在各种恶劣条件下均具有很强的适应性。
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