近年来,随着全球气候变暖和能源问题的日益严重,加速开发清洁能源并实现可持续能源的高效转换及存储成为当务之急。氧还原反应（ORR）、氮还原反应（NRR）以及加氢去氧反应（HDO）分别是燃料电池、合成氨技术及木质素转化增值过程中的关键反应,这些催化反应效率的提升对于缓解环境污染和能源短缺具有重要意义。开发高效、耐用且低成本的新型催化剂将会加快可再生能源取代化石燃料的步伐。在本论文的研究中,我们基于密度泛函理论计算设计了一类二维金属有机框架（2D-MOFs）材料:M3（C6X6）2（M为过渡金属,X为NH、S、O）,并对该材料的结构、性质以及其在不同能源转化反应中的催化性能进行了系统的研究。首先,我们探讨了二维M3（C6O6）2材料作为氧还原电催化剂的催化性能,其中M为铬（Cr）、锰（Mn）、铁（Fe）、钴（Co）、镍（Ni）、铜（Cu）、钌（Ru）、铑（Rh）和钯（Pd）,并在这九种不同2D-MOFs中进行了最优催化剂的筛选。由于M3（C6O6）2中有机配体的π共轭结构与金属原子之间具有较强的轨道耦合作用,使其表现出良好的导电性。该材料的ORR催化活性随不同过渡金属原子d轨道的变化而变化。其中,Mn3（C6O6）2、Fe3（C6O6）2、Rh3（C6O6）2和Co3（C6O6）2单层表现出与Pt相当甚至优于Pt的ORR催化性能。特别是Co3（C6O6）2单层具有远高于Pt催化剂的理论起始电压,成为所研究的二维M3（C6O6）2中ORR催化活性最好的材料。在之前二维M3（C6O6）2的研究基础上,我们探讨了Mo3（C6X6）2（X为NH、S、O）催化NRR的能力。与M3（C6O6）2材料相类似,Mo基2D-MOFs催化剂呈现多孔的平面构型,符合单原子催化剂的结构特点,且具有良好的导电性。此外,Mo3（C6X6）2中Mo原子有效地吸附并活化了氮气分子。热力学计算分析表明,这三种催化剂均具有良好的NRR催化潜力,尤其是Mo3（C6S6）2单层不仅拥有最小的限制电压（-0.37 e V）同时有效抑制了析氢副反应的发生,是一种很有前途的NRR电催化剂。随后,我们进一步对Mo3（C6X6）2（X=NH,S,O）单层催化木质素含氧衍生物（苯酚）加氢去氧反应的性能进行了研究。通过第一性原理计算,我们发现苯酚可以以竖直的方式自发吸附在催化剂表面。对于苯酚的HDO反应,二维Mo3（C6X6）2倾向于沿加氢脱水路径进行催化。在这三种2D-MOFs材料中,Mo3（C6S6）2与Mo3（C6O6）2显示出优于Mo3（C6（NH）6）2的HDO催化性能。该结果为设计木质素含氧衍生物的脱氧增值催化剂提供了新的思路,促进了生物质能源转化的发展。