【摘 要】
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四环素类抗生素废水作为具有高生物毒性和低可生化性的难降解有机废水,被视为污水处理领域的难点之一。而非均相类Fenton技术是基于Fenton技术,采用固相催化剂的高级氧化技术,因此能够有效处理难降解有机废水。在高效的非均相类Fenton催化剂的研究中,钙钛矿因具有良好的催化能力和稳定性而被视为具有潜在的研究和应用价值的非均相类Fenton催化材料。本研究利用溶胶凝胶法制备不同A位缺陷的钙钛矿Ca1
【基金项目】
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城市水资源与水环境国家重点实验室自主课题（No.2021TS10）
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四环素类抗生素废水作为具有高生物毒性和低可生化性的难降解有机废水,被视为污水处理领域的难点之一。而非均相类Fenton技术是基于Fenton技术,采用固相催化剂的高级氧化技术,因此能够有效处理难降解有机废水。在高效的非均相类Fenton催化剂的研究中,钙钛矿因具有良好的催化能力和稳定性而被视为具有潜在的研究和应用价值的非均相类Fenton催化材料。本研究利用溶胶凝胶法制备不同A位缺陷的钙钛矿Ca1-xFe O3-σ（x=0、0.1、0.2）和不同钴取代量的钙钛矿CaFe1-xCoxO3-σ（x=1/3,1/2,2/3,1）,并分别对形貌结构、催化性能等方面进行了研究。本研究采用多种表征分析了Ca1-xFe O3-σ的基本性质,确认其均为具有钙钛矿晶体结构的不规则小尺寸颗粒。构建了Ca1-xFe O3-σ非均相类Fenton体系,以四环素为目标物,考察了Ca1-xFe O3-σ的性能。结果表明Ca1-xFe O3-σ优于常规的非均相类Fenton催化剂。而在合成的Ca1-xFe O3-σ中,Ca0.9Fe O3-σ的催化性能最佳,在初始p H为3时可以降解体系中88.3%的四环素,但其催化活性受初始p H、H2O2浓度和催化剂投加量的影响较大。Ca0.9Fe O3-σ具有良好的稳定性,重复使用3次之后仍有70%以上的四环素去除率。·OH为反应体系中主要的氧化性物质,而Ca0.9Fe O3-σ上的Fe（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）组分和氧空位为反应的活性位点,另外还推导了体系中可能存在的四环素分解途径。为了拓宽催化剂的适用p H范围,制备了CaFe1-xCoxO3-σ,并用多种手段进行分析。表征结果体现了B位掺杂Co不会改变原有晶体结构,还能提高钙钛矿的氧空位浓度。构建了CaFe1-xCoxO3-σ非均相类Fenton体系,以四环素为研究对象,考察了材料的催化活性。其中,CaFe0.5Co0.5O3-σ具有最佳的催化性能,在最初p H为3-11范围内均能氧化79%以上的四环素,但其性能受催化剂投加量和H2O2浓度的影响较大。CaFe0.5Co0.5O3-σ的稳定性良好,循环使用4次均能保持75%以上的四环素去除率。·O2-为反应体系中主要降解污染物的氧化性物质,CaFe1-xCoxO3-σ上的活性位点为Fe（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）组分、Co（Ⅱ）/Co（Ⅲ）组分以及氧空位,另外还推导了四环素在体系中可能的降解途径。
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