电化学原位产过氧化氢耦合紫外系统降解罗丹明B

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yinjushicui
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罗丹明B(RhB)是一种广泛应用于皮革、纸张和纺织行业的含氮杂环染料,在自然环境中较难降解,会对水生环境、动物和人类的健康造成威胁。为了确定一种能够高效去除RhB的处理方法,本文建立了电化学耦合紫外反应系统,通过电化学反应器原位生成H2O2,并与紫外耦合提高系统对RhB的降解能力。首先用活性炭(AC)在间歇流中初步确定气体扩散电极的制备条件为电极厚度0.6 mm,压片压强18 MPa,煅烧温度360℃,确定电极的最佳材料为炭黑(CB)和氮化碳(g-C3N4);在连续流条件下对电极的制备方式进行进一步优化,确定碳材料与聚四氟乙烯(PTFE)的最佳比例为2:1,CB与g-C3N4的最佳比例为1:1,电极具有较好的稳定性。对最优条件下制备的电极进行扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征以及电化学测试分析,制备的电极表面具有丰富的孔道结构和碳氧基团,为氧气还原产生过氧化氢提供丰富的活性位点。然后研究了电解质浓度、pH、电流密度、水力停留时间、气室压强对H2O2生成的影响,发现在溶液中电解质Na2SO4的浓度10-200 m M,pH 3-13,气室压强0.5-3 KPa范围内电化学反应器出水口H2O2浓度较为稳定,电流效率保持90%以上。H2O2生成浓度随电流密度的增大和水力停留时间的延长呈线性增长。最后实验搭建了电化学耦合紫外反应系统进行RhB的降解研究,在水力停留时间为58 min时,电化学耦合紫外系统比单独紫外的TOC降解率提高了2.6倍,单独电化学反应系统对RhB和TOC的降解效果最差。在三种系统中进行羟基自由基捕获实验,在紫外和电化学耦合紫外反应系统中羟基自由基为污染物降解的主要的氧化剂,且在电化学耦合紫外反应系统中,当H2O2浓度超过100 mg/L时,紫外光激活H2O2分解生成羟基自由基为RhB降解和TOC去除的限制因素。以RhB和TOC的降解效果为指标,综合考虑经济效益,在连续流条件下对系统运行中的污染物浓度、pH、电流密度及H2O2浓度进行优化,确定该反应系统的最佳运行条件为pH 3,电流密度20 m A/cm~2,H2O2浓度100 mg/L。在该条件下,RhB在水力停留时间为14.5 min时基本完全降解,在水力停留时间为58 min时TOC降解率为90.5%。说明搭建的电化学耦合紫外反应系统具有优异的RhB去除性能。
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