超强超短激光作为激光科学领域最重要的研究方向之一,在激光加速、阿秒科学、激光聚变、高能物理等领域具有重大应用价值。Nd³⁺离子是四能级激光系统,激光阈值较小。碱土氟化物晶体热导率较高,声子能量低,具备特殊的萤石立方结构,三价稀土离子在晶体中可形成多种的格位结构。当二价碱土金属离子被三价稀土离子取代后,会造成体系中出现多余的正电荷,因此在晶格间隙中会产生用于电荷补偿的F^-离子。间隙F_i^-离子可以占据多种格位,稀土离子的局域环境也会随其改变。在晶体中共掺Y³⁺、Gd³⁺和La³⁺离子可以消除荧光猝灭,增强发光强度。本文系统研究了Nd³⁺离子掺杂碱土氟化物晶体的光谱性能,探究基质晶体和调剂离子对晶体光谱参数的影响。采用第一性原理计算了Ba F₂晶体中Nd³⁺离子的局域团簇结构,研究团簇结构与光谱性能规律的内在联系。在0.5%Nd³⁺:Ba F₂晶体中共掺Y³⁺、Gd³⁺和La³⁺离子,吸收截面最大为1.92?10^-20 cm²,荧光强度最大可增强30倍,晶体的光谱性能得到极大提高。掺入8%La³⁺离子的晶体吸收线宽为11.27 nm。掺入8%Y³⁺离子和掺入8%Gd³⁺离子的1053 nm波段线宽较窄约20 nm左右。Nd³⁺,Y³⁺:Ba F₂和Nd³⁺,Gd³⁺:Ba F₂晶体的平均寿命为510?s左右。第一性原理计算结果表明,Ba F₂晶体中易形成[Nd-Nd]团簇和[Gd-Gd]团簇,Y³⁺离子和La³⁺离子不易形成高聚体团簇。虽然共掺Gd³⁺离子的晶体内格位种类丰富,但是大部分为猝灭团簇,对发光没有贡献,也会导致晶体发射线宽较窄。La³⁺离子易与Nd³⁺离子结合后,使结构发生畸变,存在多种非猝灭发光中心,包括立方亚晶格和四角反棱柱中心,导致其产生了较宽的1053 nm波段线宽和较长的平均寿命。调剂离子的种类及浓度极大地影响晶体中Nd³⁺离子的局域环境。Ca F₂晶体晶胞参数较小,且易形成Nd³⁺离子团簇,掺入调剂离子后对其吸收强度影响不大,格位种类增加,导致吸收线宽增大。在Sr F₂基质晶体中掺杂La³⁺离子和Ba F₂基质晶体中掺杂Gd³⁺离子后晶体的吸收截面较小且晶体的线宽较宽。在这三种基质晶体中共掺Y³⁺离子都会使线宽大大减小。Y³⁺离子与Nd³⁺离子结合形成非猝灭发光中心,晶体内团簇种类较为单一,致使线宽变窄。晶体的光谱参数随着调剂离子和基质晶体的变化而变化。通过改变晶体中Sr²⁺离子的掺杂比例,分析研究Sr²⁺离子的比例和调剂离子种类对晶体光谱性能的影响。Nd³⁺,Y³⁺:Ca_1-xSr_xF₂（x=0～1）混晶的吸收截面形状和大小及线宽都与Nd³⁺,Y³⁺:Sr F₂晶体相似,改变基质晶体对NYCSF系列晶体的光谱性能的影响不大。掺杂Sr²⁺离子会削弱Nd³⁺,Gd³⁺:Ca_1-xSr_xF₂晶体的吸收截面,同时会减小线宽;与Nd³⁺,La³⁺:Ca F₂/Sr F₂相比,Nd³⁺离子和La³⁺离子共掺的混晶吸收截面和荧光强度均会增大,线宽变窄。