可回收TiO2及ZnO纳米复合光催化剂的制备及其光催化降解性能的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:DEWEN222
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随着社会经济的快速发展,环境污染问题日益严重。其中水污染对人类的身体健康危害最为严重,治理水污染、营造良好的生态环境已成为社会发展道路上必须解决的重大问题。在目前已发明的各种水污染治理方法中,半导体光催化技术因能耗低、适应面广、降解彻底等优点被成功应用于污水处理,并逐渐成为研究热点,其中以TiO2和ZnO为代表的金属氧化物光催化剂得到了最为广泛的研究和应用。但TiO2和ZnO在实际应用中仍有两个关键问题亟待解决:(1)TiO2和ZnO吸附性较差且其光生电子空穴对复合概率高,光利用效率低,导致其光催化效率难以提高;(2)TiO2和ZnO纳米粉体材料难以回收,且易造成二次污染,限制了它们的应用范围。本文通过对TiO2和ZnO纳米材料进行修饰以及添加合适的载体来探索这两个问题的解决方案。论文的主要研究内容及结果如下:(1)通过抽滤法将碳纳米管制备成巴基纸,再分别将巴基纸和硅片作为基底,利用溶剂热法分别合成了 TiO2/巴基纸复合材料和TiO2/硅片复合材料,并将这两种复合材料用于光催化降解亚甲基蓝。其中,TiO2的生长遵循“成核-生长”机制和“顶部生长”机制,且随着时间的推移以及前驱体浓度的增加,TiO2由棒状结构逐渐转变为花状结构。光催化实验结果表明:TiO2/巴基纸拥有比TiO2/硅片更高的光催化降解性能。紫外光照射120分钟后,TiO2/巴基纸降解了 94%的亚甲基蓝,而TiO2/硅片只降解了 23%的亚甲基蓝;可见光照射120分钟后,TiO2/巴基纸降解了 80%的亚甲基蓝,而TiO2/硅片只降解了 9%的亚甲基蓝。同时,TiO2/巴基纸在反复使用五次后依然拥有很高的光催化性能,证明其具有良好的光催化稳定性。研究发现,巴基纸具有良好的吸附特性,与TiO2具有协同作用,同时在巴基纸上生长的TiO2含有很多的氧空位和缺陷,构成缺陷能级,这些共同促进了光催化反应的进行。(2)采用溶剂热法制备了白色纳米TiO2/碳纤维复合材料,在此基础上进一步通过氢气还原法得到黑色纳米TiO2/碳纤维复合材料。其中,TiO2纳米线在碳纤维表面相互交织成网状,与碳纤维共同形成树枝状结构,这种结构能够增加复合材料的光利用效率以及比表面积。进一步分析表明:黑色TiO2中含有大量氧空位和Ti3+缺陷,增加了复合材料的缺陷能级,促进了复合材料对可见光的高效吸收。分别将黑色TiO2/碳纤维和白色TiO2/碳纤维用于光催化降解亚甲基蓝。结果表明:黑色TiO2/碳纤维和白色TiO2/碳纤维的吸附效率相差无几。另外,在紫外光和可见光下分别照射10分钟后,黑色TiO2/碳纤维分别降解了 76%和69%的亚甲基蓝,而白色TiO2/碳纤维仅降解了 62%和44%的亚甲基蓝,证实了黑色TiO2/碳纤维复合材料优良的光催化降解亚甲基蓝的性能。循环试验中,黑色TiO2/碳纤维在反复使用五次后,仍然拥有很高的光催化性能,证明其是一种可重复使用的光催化剂。(3)通过溶剂热法制备了 TiO2/Fe3O4复合纳米材料,并在其表面包裹了一层壳聚糖,获得了壳聚糖/TiO2/Fe3O4复合纳米材料。其中,大量的尖晶石型Fe3O4纳米颗粒组成了直径为100-500 nm的Fe3O4球体,在该球体表面均匀分布了锐钛矿相的TiO2纳米颗粒,最外层有一层8 nm厚的壳聚糖层。将壳聚糖/TiO2/Fe3O4复合纳米材料用于光催化降解亚甲基蓝。光催化实验结果表明:经过160分钟反应后,壳聚糖与壳聚糖/TiO2/Fe3O4分别吸附了 30%和28%的亚甲基蓝,两者吸附能力不相上下,而TiO2对亚甲基蓝的吸附几乎为零,证明壳聚糖提高了复合纳米材料的吸附效率。在紫外光照射120分钟后,壳聚糖/TiO2/Fe3O4降解了 99%的亚甲基蓝,而TiO2只降解了 72%的亚甲基蓝,壳聚糖/TiO2/Fe3O4对亚甲基蓝的光催化降解效果优于单独的TiO2。另外,壳聚糖/TiO2/Fe3O4复合纳米材料在五次循环降解亚甲基蓝实验后,仍具有良好的光催化性能,证明了其良好的稳定性。(4)利用溶剂热结合共沉淀法合成了 ZnO/Fe3O4复合纳米材料,大量的尖晶石相Fe3O4纳米颗粒组成了直径为100-500 nm的Fe3O4球体,在该球体表面均匀分布了纤锌矿相的ZnO,Fe3O4与ZnO构成异质结并在界面处产生能带弯曲。进一步通过控制退火速率实现了对ZnO中残余应力的调控,同时压电效应在ZnO中产生的内建电场迫使ZnO能带产生倾斜。进一步分析表明:ZnO与Fe3O4之间的异质结产生的能带弯曲以及内建电场造成的能带倾斜均可促进ZnO中光生电子空穴对的分离,提高光催化反应的效率。光催化降解亚甲基蓝实验结果表明:在紫外光照射40分钟后,低退火速率的样品比高退火速率的样品的光催化性能提高了约66%,证实了 ZnO/Fe3O4复合纳米材料优良的光催化降解亚甲基蓝的性能。光催化剂回收实验表明,利用Fe3O4的磁性可以高效地回收光催化剂。
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