【摘 要】
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近年来,随着电动汽车和智能电网等新兴产业的快速发展,对锂离子电池的能量密度、充放电速度、循环寿命、经济成本等指标提出了越来越高的要求。目前商用石墨负极材料已无法满足市场发展需求。硅因其超高的理论容量、丰富的自然储量和较低的电压平台,被认为是最有潜力的下一代锂离子电池负极材料。然而,嵌锂过程中硅负极巨大的体积膨胀产生的内应力极易造成颗粒粉化,电极界面SEI膜不断增厚,导致低的库伦效率和容量的快速衰减
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近年来,随着电动汽车和智能电网等新兴产业的快速发展,对锂离子电池的能量密度、充放电速度、循环寿命、经济成本等指标提出了越来越高的要求。目前商用石墨负极材料已无法满足市场发展需求。硅因其超高的理论容量、丰富的自然储量和较低的电压平台,被认为是最有潜力的下一代锂离子电池负极材料。然而,嵌锂过程中硅负极巨大的体积膨胀产生的内应力极易造成颗粒粉化,电极界面SEI膜不断增厚,导致低的库伦效率和容量的快速衰减;同时,硅是一种半导体,固有的低电子电导率制约了其倍率性能。上述两个缺点极大地限制了硅在锂离子电池中的商业化应用。针对以上问题,本论文利用碳作为包覆材料,引入Fe和Fe3O4,与Si复合,通过组合设计与优化,旨在发挥出硅负极高理论容量的同时,缓解其体积效应并提高电极整体的导电性,从而提升其电化学性能。本文主要研究内容和结论如下:（1）以商业硅粉为硅源,NaCl为硬模板,加入Fe（NO3）3·9H2O,通过球磨混合和热分解法成功制备了三维海绵状Si/Fe/Fe3O4@石墨化碳（Si/Fe/Fe3O4@GC）复合材料,并系统研究了铁盐和碳源的添加量对Si/Fe/Fe3O4@GC复合负极材料的物相组成、形貌结构和电化学性能的影响。研究发现,铁盐的加入可提高碳的石墨化程度,当添加0.73 g Fe（NO3）3·9H2O和0.5 g葡萄糖参加反应时,获得的Si/Fe/Fe3O4@GC复合材料的物相组成和形貌结构最为理想,表现出最佳的电化学性能。该负极材料在0.5 A g-1电流密度下首次放电比容量高达1970 mA h g-1,循环200次后仍可提供1191 mA h g-1的比容量。石墨化碳和铁纳米粒子共同组成的导电网络能够显著提高电极的整体导电性,因此当电流密度增加到5.0 Ag-1时,该负极仍保持1097mAhg-1的可逆比容量。（2）以上述制备的性能最优的Si/Fe/Fe3O4@GC（SFFO@GC）复合材料为负极,商业富锂锰基氧化物（LR-NCM）、钴酸锂（LCO）和磷酸铁锂（LFP）为正极,匹配组装了 LR-NCM/SFFO@GC、LCO/SFFO@GC 和 LFP/SFFO@GC 三种扣式全电池。通过正、负极半电池的充放电曲线拟合全电池充放电曲线,为全电池体系工作电压范围的选定提供依据,并且探究了不同的预锂化方法和电压区间对全电池性能的影响。结果表明,SFFO@GC负极以0.2 A g-1在0.01-2.5 V内循环2圈预锂化后,全电池表现出良好的循环稳定性;适当提高电压下限,在较小的电压区间内,全电池体系循环更加稳定、平均电压更高。最后系统地比较分析了不同全电池体系的电化学性能,在0.5 C电流密度下,LR-NCM/SFFO@GC全电池表现出最高的比容量和比能量,但循环衰减较快,而LFP/SFFO@GC全电池显示出优异的稳定性。
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