作为增韧聚乳酸（PLA）最经济便利的方法之一,橡胶的加入虽然能提高PLA的韧性,但此过程亦伴随着PLA拉伸强度和模量的大幅度下降。因此,如何在持续提高PLA韧性的同时保持较高的拉伸强度和模量,是实现PLA基材料高性能化过程中亟待解决的问题。同时,单一的高性能材料已无法满足航空、微电子和医疗等领域尖端技术的发展要求。在此背景下,各种敏感材料、形状记忆和自修复材料等智能材料应运而生。基于此,本文期望通过调控填料在热塑性硫化胶（TPV）橡塑两相间的分布,利用橡胶与填料协同增韧PLA,赋予TPV刚韧均衡性能,并探究TPV多刺激响应形状记忆和自修复机理,为PLA基TPV材料的高性能化和多功能化提供新的研究思路和方法。具体研究内容主要包括以下几个方面:（1）为了解决橡胶增韧PLA带来的刚性下降问题,基于动态硫化技术,通过改变加工工艺和参数调控白炭黑（Si O2）在环氧化天然橡胶（ENR）相的选择性分布,制备得到具有刚韧均衡性能的PLA/ENR/Si O2 TPV,并对TPV的相形貌和力学性能进行研究。Si O2的加入并未改变PLA/ENR TPV的双连续相结构,通过调控Si O2在ENR相的分布能实现对ENR相的补强,使TPV中ENR连续网络的结构完善度和强度均得到改善,从而实现对PLA的协同增韧。当Si O2用量为20 phr时,TPV的缺口冲击强度提高至64.1k J/m~2。同时,TPV的拉伸强度和模量保持率达到98%,TPV具有刚韧均衡性能。（2）将四氧化三铁（Fe3O4）引入PLA/ENR体系并调控Fe3O4在TPV中的分布状态,通过接触角、溶胀实验、TEM和SEM等测试手段研究Fe3O4分布状态对TPV结构、力学性能和热致型形状记忆性能的影响。其中,将Fe3O4与ENR进行预混有助于实现Fe3O4在ENR相的选择性分布,并限制其向PLA相的迁移和团聚,从而提高TPV的力学性能。同时,Fe3O4的加入有助于提高TPV的热致型形状记忆性能,在五次循环后TPV仍具有较高的形状固定率（99%）和回复率（91%）。（3）基于上述研究,通过调控Fe3O4在ENR相的选择性分布实现Fe3O4与ENR对PLA的协同增韧,成功制备得到具有刚韧均衡性能的PLA/ENR/Fe3O4 TPV,并赋予TPV在不同刺激下的形状记忆性能。当Fe3O4用量为30 phr时其缺口冲击强度提高至146.3k J/m~2,为PLA/ENR TPV的8倍和纯PLA的53倍。而其仍保持与PLA/ENR TPV相近的拉伸强度和杨氏模量,说明PLA/ENR/Fe3O4 TPV具有刚韧均衡性能。经Fe3O4补强的ENR连续网络能在多次循环过程中保持完整的网络结构和较高的力学强度,因此在多次形状记忆后亦能保持93%以上的形状回复率。同时,Fe3O4优异的磁热效应和光热效应赋予TPV在交变磁场和近红外光引发下的远程、阶段式形状记忆性能。（4）基于对具有互穿网络结构的形状记忆辅助自修复材料的研究,在TPV领域较早地发现TPV基于其形状记忆效应的自修复性能。TPV的自修复是通过形状记忆行为、橡胶结合胶的“吸附-解吸附”可逆过程、橡塑接枝物协同运动等综合作用共同实现的:TPV的形状记忆效应促进受损两端面实现良好的物理接触;ENR-Fe3O4结合胶在高温下的“吸附-解吸附”可逆过程赋予ENR连续相良好的自修复能力;ENR与PLA发生界面接枝反应,ENR修复过程中带动接枝的PLA分子链完成对PLA相一定程度的修复。将二硫键引入至PLA/ENR体系,实现基于可逆共价键的橡塑共混体系自修复:通过溶液共混在硫化胶中引入二硫键,在形状记忆效应辅助下通过二硫键的可逆过程实现PLA/ENR硫化胶的自修复;基于此,通过动态硫化在PLA/ENR TPV中引入二硫键,并完成TPV的自修复。（5）将金属-配体配位相互作用引入至动态硫化过程中,利用配位作用引发丁腈橡胶（NBR）的动态硫化,成功制备得到基于配位键的PLA/NBR TPV。硫酸铜（Cu SO4）颗粒在剪切力和高温作用下,通过“溶解-反应-再溶解-再反应”的过程不断实现颗粒的细化,Cu SO4以Cu2+和细化后的纳米颗粒的形式与NBR进行配位作用,以实现NBR的动态硫化;同时,细化后的Cu SO4纳米颗粒能够对NBR进行补强,令TPV的力学性能和形状记忆性能均得到改善。另外,配位动态硫化在制备不同体系TPV时具有良好的适用性:利用氯化铁（Fe Cl3）与NBR的配位作用制备丙烯腈-苯乙烯共聚物（SAN）/NBR TPV,有效地提高SAN基TPV的力学性能。加入5 phr的Fe Cl3后,TPV拉伸强度和断裂伸长率分别提高至13.4 MPa和112.2%,与SAN/NBR简单共混物相比其增长幅度分别为89%和140%。