目前,全球经济主要由不可再生的化石燃料驱动,这导致地球大气中CO₂浓度逐步上升,带来诸多环境问题。CO₂减排变得日益紧迫。CO₂甲烷化是一种CO₂资源化的有效方式,对于改善能源结构,减少环境污染,保障能源安全均具有重大的战略意义。甲烷化工艺的核心是高效催化剂的开发,本文尝试合成了钙铝石/钙铝石电子盐,并以其作为载体制备了Ru基催化剂,对其催化CO₂甲烷化的性能与机理进行了深入研究,主要内容和结论如下:使用水热法制备得到的钙铝石（C12A7）笼内阴离子为OH^-,载体的结构被证实对Ru催化剂的甲烷化活性具有重要贡献。500℃煅烧得到的钙铝石制备的Ru/500C12A7催化剂在325℃,气体空速为13000 h^-1的条件下,CO₂转化率达到78%,其在250℃下的TOF值为4.53?10^-2 s^-1(E_a=85.0 kJ mol^-1),远大于相同条件下Ru/?-Al₂O₃催化剂的1.04?10^-2 s^-1(E_a=110.9 kJ mol^-1),且Ru/500C12A7催化剂具有良好的稳定性。C12A7:OH^-经过脱羟基和还原后得到的钙铝石电子盐笼内阴离子为e^-,其笼内自由电子密度随还原温度的提高先降低后升高,在1000℃下还原得到的1000C12A7:e^-笼内自由电子密度最高,达到1.12×10²11 cm^-3。Ru/C12A7:e^-的CO₂甲烷化活性取决于载体笼内电子密度大小,尽管1000C12A7:e^-载体的比表面积只有1 m² g^-1,Ru/1000C12A7:e^-催化剂在350℃,气体空速为13000 h^-1的条件下,CO₂转化率达到75%,在250℃下的TOF值为4.18?10^-2 s^-1(E_a=91.7 kJ mol^-1)。CO₂-TPD证实500C12A7与1000C12A7:e^-两种载体具备将*CO₂解离成*CO和*O的能力,负载Ru活性组分加速了*CO₂分解生成*CO的过程,并促进了*O和*CO的脱附。DRIFT显示在两种催化剂上,*CO均是CO₂甲烷化的中间产物。钙铝石笼内阴离子种类（OH^-或e^-）影响催化剂表面Ru活性金属的电子状态。在Ru/1000C12A7:e^-催化剂上,由于Ru金属周围电荷密度较大,使得*CO上的C=O双键很容易发生断裂形成吸附于Ru的*C物种。在CO分压较大的条件下,*C物种缩合形成积碳覆盖住Ru活性位点,这导致Ru/1000C12A7:e^-在低温下（<500℃）无法催化CO生成甲烷。