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石墨烯材料由于其本身具有特殊的物理、化学性质,使它能够应用于能源存储、能量转换及刺激响应等相关领域。近年来,石墨烯类多维宏观材料的研究得到了广泛的关注。本文主要借助水热法和冷冻成型法,实现不同三维石墨烯材料的制备及其性能研究,包括负载碳量子点的碳气凝胶、无掺杂多缺陷石墨烯以及气泡填充的三维石墨烯材。研究成果如下:(1)负载碳量子点的碳气凝胶——三维多通道结构:采用水热合成的方法,在聚合物骨架内以共价连接的方式负载碳量子点。经冷冻干燥(利用冰晶生长构建内部管道状结构)和高温裂解(1050 oC,氩气氛围下),得到负载碳量子点的碳气凝胶。该材料具有高的比表面积(1027 m2 g-1)和丰富的介孔结构,可用做超级电容器的电极材料。通过电化学测试得到,在0.5 A g-1的电流密度下,放电电容高达294.7 F g-1。同时,其电容性能稳定,可进行至少1000圈充放电循环,并且无明显的电容量衰减(电容值衰减6%)。(2)无掺杂多缺陷石墨烯:采用高温、高压水热反应,制备了无掺杂多缺陷的石墨烯材料。在600 oC下,反应体系内的水分子全部为气态,反应的理论压强高达4500 MPa。在这种高压环境中,水热体系会严重刻蚀石墨烯的片层,导致石墨烯片层有很多的缺陷结构,增大材料的比表面积,增多活性位点。结果,该材料表现出了优异的氧化还原催化性能,其半峰电位为0.746 V、塔菲尔斜率为50.3 m V dec-1,可以与大多数杂原子掺杂的石墨烯材料相媲美。此外,因其具有较大的比表面积和优异的导电性,也可以用做超级电容器的电极材料。比电容值能达到203.8 F g-1(电流密度为1 A g-1),并且能够在大电流密度下(10 A g-1)稳定进行至少3000圈的充放电循环(电容损失7.3%)。(3)气泡填充的三维石墨烯材料:以氧化石墨烯为原料,在表面活性剂存在的条件下,通过快速搅拌向氧化石墨烯溶液内部引入气泡。用气泡做软模板,通过冷冻成型的方法,制备出规则的、气泡填充的三维石墨烯,同时表现出具有良好的压缩性能。本实验分为两个方面:(i)密实化石墨烯泡沫——具有优异压缩性能的石墨烯泡沫:利用两种表面活性剂的复合作用,制备出具有优异压缩性能的密实化石墨烯泡沫。十二烷基硫酸钠(SDS)做为起泡剂,在氧化石墨烯溶液内部制造均匀的气泡;壬基酚聚氧乙烯醚(NP-40)做为密实剂,在加热过程中对石墨烯泡沫进行密实化处理。通过调节NP-40的用量可以控制石墨烯泡沫的密实化程度。优化条件后,最终得到的密实化石墨烯泡沫在经过高温处理后(1000 oC)仍表现出优异的压缩性能。在99%的压缩形变下能够完全回弹,相应的压缩应力高达5.4 MPa。同时,经过1000圈压缩-释放循环后(80%压缩应变下),其压缩性能还能够很好的保持,机械性能远远好过大部分溶液法制备的石墨烯泡沫。此外,因其具有优良的导电性(55.21 S m-1),在压缩过程中石墨烯泡沫的电阻变化很小(在80%的压缩应变下,电阻变化率为60%),可以用做可压缩导电开关。(ii)超轻起泡石墨烯泡沫——超灵敏压力传感器:用聚氧乙烯失水山梨醇油酸酯(Tween 80)做起泡剂,通过剧烈搅拌得到了由大气泡(100~300μm)填充的超轻石墨烯泡沫(3.7 mg cm-3)。由于其内部规则化连接的网络结构,超轻石墨烯泡沫具有良好的压缩性能和相对较低的压缩应力。在95%的压缩应变下完全回弹,相应压缩应力为2 k Pa。在压缩过程中,超轻石墨烯泡沫表现出超高的电流变化率(施加电压0.1 V),对压力的灵敏度高达229.8 k Pa-1,远远高于其它石墨烯材料的压阻式传感器。此外,因其本身出色的柔韧性能,还可以用于检测不同程度的弯曲和扭曲变化,用做多功能压力传感器。