超快激光微纳加工技术是当前先进加工领域的前沿热点技术。其无接触、无污染的加工方式及高精度、高质量的加工效果为微纳加工提供了一种全新的革命性技术。超快激光的脉冲持续时间极短、瞬时功率极高,与连续激光或者长脉冲激光的加工机理完全不同,可以实现微米或者纳米级精度制造及全材料加工,可以用于加工MEMS设备、智能机器人、纳米芯片、材料功能性表面等等。超快激光脉冲宽度（<1ps）比电子-晶格弛豫时间（百皮秒量级）小大约两个数量级,在晶格升温以前激光能量的沉积过程已经结束,电子系统和晶格系统处于强烈的非平衡态。因此,超快激光的加工过程,包括材料的相变和最后的加工结果,均由激光与电子的相互作用过程决定。根据上述科学思路,所在课题组提出了基于电子动态调控的超快激光制造新方法:由于超快激光具有超高功率和超短脉宽的特点,我们可以通过在空间或者时间上调控超快激光的脉冲能量分布,调控材料的电子激发过程,以调控材料瞬时电子动态（例如电子的密度及激发态分布等）,从而调控材料的局部瞬时性质,例如电学性质、光学性质等,进而调控其相变过程,最终实现高质量、高精度的目标制造新方法。本文基于上述研究思想,开展了基于电子动态调控的超快激光与材料相互作用的多尺度理论研究。本文主要研究内容包括:建立了超快激光与材料相互作用的多尺度理论模型,可实现对电子激发、激光能量传输、等离子体喷发等过程的跨尺度描述,能够较全面地揭示超快激光微纳加工过程,为其向更极端方向发展提供理论基础。运用含时密度泛函理论研究了超快飞秒激光对三种不同结构的单原子碳链的激发过程及超快飞秒激光对单层黑磷烯介电性质的超快调控,理论上阐明电子动态调控的可行性;运用辐射流体力学模型研究了超快激光辐照金属薄膜的过程,实现了对超快激光与材料相互相作用过程的多尺度描述,同时相关结果可为实验加工提供理论指导。本文主要创新成果如下:1.揭示了有限体系中超快激光的非线性电子激发过程。对于氢原子钝化的单原子碳链,强度为10¹²W/cm²飞秒激光激发的极化电流的行为可以分为两类:激光波长为600nm和400nm时,激发的极化电流为可逆电流;激光波长为200nm时,极化电流出现了类似“双脉冲”的特征,同时,激发的极化电流的频率也无法与激光场很好的符合,电流振幅减小了大约一个数量级。这是由于飞秒激光辐照使得Pi键断裂,导致激发的极化电流突然降低。另外,我们发现单原子碳链长度的增加对激发的极化电流有明显的促进作用。而由于化学键结构的不同,相对于偶数型碳链,奇数型碳链中激发的极化电流相对较大（约为8%）。2.通过调节飞秒激光的强度可以实现对周期性单原子碳链电导的瞬态调节。对于飞秒辐照周期性单原子碳链,我们发现了周期性单原子碳链对飞秒激光存在电子激发和瓦解的“双阈值”现象。同时,周期性单原子碳链对于不同波长的飞秒激光,极化电流呈现出不同的响应。特别地,当飞秒激光波长为200nm,单原子碳链中出现类等离子体振荡。而且这种振荡与飞秒激光电场形成共振,促进激光能量在单原子碳链中的沉积。3.理论上验证飞秒激光对材料介电性质超快调控的可行性,为电子动态调控在超快激光微纳加工中的应用提供了理论基础。研究发现飞秒激光脉冲通过非线性电离在单层黑磷烯中激发出电子-空穴,并引起如下介电响应:介电函数实部在低频区呈现下降趋势,介电函数虚部出现新的“准激子”吸收峰。当飞秒激光强度为10¹¹W/cm²时,由于飞秒激光辐照引起的能级飘移和新形成的未满带造成单层黑磷烯的介电函数出现了新的吸收峰（2.8e V）。当改变激光极化方向时,Y方向极化飞秒激光吸收更多的激光能量,进而激发出更多电子-空穴对,进而引起了更强烈的介电响应。对于不同波长的飞秒激光脉冲光,具有较高能量的光子能够将黑磷烯的价带电子从更低能级激发至导带,从而导致较高频率的介电响应。4.提出了一种基于Drude-Sommerfeld模型在宽温度区域准确求解电子碰撞频率的半经验的参数拟合方法,实现了不同金属中激光能量沉积的准确计算。随后运用包含修改的Drude-Sommerfeld模型的辐射流体力学模型研究了飞秒激光辐照金属薄膜的过程,实现了对金属薄膜表面瞬态性质及动力演化的准确描述,并推导出了在特定条件下电子温度最大值与飞秒激光强度的关系,对实验加工有一定的指导意义。研究了飞秒激光辐照后金属Al薄膜内的电子-离子弛豫过程及能量传递过程。分析了飞秒激光辐照后金属Al薄膜的动力学变化,预测了其内部冲击波形成过程。