二维层状石墨相氮化碳的制备改性及催化性能

来源 :辽宁石油化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ahphone
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当前,化石能源导致的能源短缺和环境污染问题日渐严峻,采用半导体光催化剂将太阳能转为化学能是缓解上述危机的重要解决方案。石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有良好的稳定性和可见光响应等优点,成为了热门的光基催化剂材料。但是,g-C3N4光生电子-空穴对极易复合,极大限制了其对光的利用率。为提升g-C3N4光催化性能,采用介质阻挡放电(DBD)等离子体法和原位沉淀法引入杂化材料分别合成氮(N)掺杂的g-C3N4来提高光生电子利用率和构建异质结降低光生电子-空穴复合率。实验首次采取DBD等离子体法在氢气(H2)气氛下合成N掺杂的g-C3N4催化剂。采用XRD、SEM、TEM、N2吸附、UV-Vis、XPS、EIS、PL、EPR和O2-TPD表征手段对样品进行分析,并通过光催化合成过氧化氢(H2O2)能力作为评价催化剂光催化性能的指标。结果表明,DBD等离子体法处理时间影响合成催化剂的形貌和光学性质,N空穴是活性中心,其吸附氧分子(O2)、捕获和促进光生电子从催化剂到吸附的O2的转移,从而发生还原反应。这项工作提供了合成g-C3N4的新思路。实验首次使用原位沉淀法将[Bmin]3PMo12O40(BPMO)沉积到g-C3N4上,成功制备出具有双亲型复合催化剂BPMO/g-C3N4。采用XRD、FT-IR、UV-Vis、N2吸附、TEM、XPS、VB、PL和EIS表征手段对样品进行分析,并通过以H2O2为氧化剂和二苯并噻吩(DBT)正庚烷溶液为模拟油,研究了催化剂在可见光下的光催化氧化脱硫性能,并讨论了其反应机理。结果表明,BPMO在反应过程中同时吸附油相中的DBT和水相中的H2O2,促进油水界面的传质。g-C3N4不仅增加了BPMO分散性,且两组分形成异质结,有效提高了电子利用率。因此,BPMO/g-C3N4可以完全氧化硫含量为1000μg·g-1的模拟油,同时表现出优异的催化稳定性能。
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