论文部分内容阅读
如今砷污染形势日益严峻,大量含砷污染物被排放到环境中,造成水资源严重污染,因此处理水体中的砷污染成为世界各国的研究热点之一。本文采用共沉淀法,以硝酸镁、硝酸锰、硝酸铁为主要原料合成了镁锰水滑石、镁铁水滑石和镁锰铁水滑石(LDHs)及其400℃焙烧后的氧化物(LDO),对所有样品进行了XRD,SEM,Raman,ATR-FTIR表征。XRD分析表明,合成的三种水滑石在衍射角2θ处均存在典型的水滑石特征衍射峰(003)、(006)、(009)、(110)和(113),特征峰的峰型尖锐,基线平稳,无杂峰;经过400℃焙烧后,水滑石的特征峰消失,出现了明显的Mg O衍射峰。从SEM图中看出合成的水滑石样品均展示出了水滑石的片状结构,晶粒尺寸相对较小;经过400℃焙烧后仍然具有片状结构特征,但出现部分团聚现象。由ATR-IR光谱图和Raman光谱图可以看出,合成的水滑石样品拥有相对完整的晶体结构,400℃焙烧后水滑石的结构被破坏,脱除了部分层间水,OH-以及CO32-离子。通过镁锰、镁铁水滑石及其氧化物吸附As(Ⅴ)的实验数据可以得出,随着p H值的增加对As(Ⅴ)去除率逐渐降低,其中Mg3Fe-LDO的吸附效果最好,酸性条件下有利于对As(Ⅴ)的吸附,当p H值为3.0时,吸附量最高达到40.94 mg/g,当p H为9.0时,吸附量最低为36.27 mg/g。对实验数据进行拟合可知,四种吸附剂对As(Ⅴ)吸附过程均符合准二级动力学方程和Langmuir吸附模型,拟合得到最大吸附量分别为Mg3Mn-CO3-LDHs:57.70 mg/g,Mg3Mn-LDO:53.62 mg/g,Mg3Fe-CO3-LDHs:64.39mg/g,Mg3Fe-LDO:105.37 mg/g。竞争离子对四种吸附剂吸附As(Ⅴ)的影响程度为PO43->C6H7O8->CO32->SO42-。对比镁锰、镁铁、镁锰铁水滑石及它们的氧化物吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的结果可以得出,Mg3Mn Fe-LDO对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)都有较好的吸附效果,去除率分别为95%和80%。在p H为3.0时,Mg3Mn Fe-LDO对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除率最大为97%和85%,当p H值为12.0时,去除率下降到65%和74%。Mg3Mn Fe-LDO对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程符合Langmuir吸附模型以及准二级动力学方程。不同浓度的腐殖酸(HA)对Mg3Mn Fe-LDO吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)均有一定的抑制作用,但对吸附As(Ⅴ)的抑制作用大于As(Ⅲ)。对吸附砷前后的样品进行表征(XRD,ATR-IR,Raman,XPS)可以得出,镁锰铁氧化物吸附As(Ⅲ)的过程中,可以将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ);所有样品的吸附机理包括表面络合作用以及水滑石的重构两种方式。