由于非线性光学（NLO）材料在国防（如激光防护）、光电子工业（尤其是激光光刻技术）、医学（如光动态治疗）等领域有重要应用,所以迫切需要探索高效优异的新型NLO材料。碳基纳米材料（如富勒烯、石墨烯等）不仅具有成键多样性,而且还具有好的热稳定性、化学稳定性和机械强度。另外π电子共轭和特殊的几何构型导致碳基纳米材料具有独特的电子性质,使其在非线性光学领域有潜在的应用。原生碳基材料由于具有非（或弱）极性,虽然有较好的三阶NLO性质,但是导致二阶NLO性质缺失（或较弱）,因此需要对原生碳基材料进行进一步设计。内嵌功能单元（团簇或小分子）富勒烯虽然有优异的NLO性质,但各功能单元对体系NLO响应的贡献和各功能单元之间的相互作用对NLO响应的影响机制都还不清楚。因此,本论文系统研究了富勒烯洋葱和薁缺陷石墨烯纳米片（GNSs）的NLO性质中功能单元的贡献和作用。这有助于进一步明确碳基纳米材料的结构与NLO性质之间的关系,为未来的碳基NLO材料设计提供实用的策略和有用的信息。本论文的主要工作如下:使用ZINDO方法和态求和（SOS）模型预测了Ih富勒烯(C60、C240和C540)和富勒烯洋葱(C60@C240和C60@C240@C540)的三阶静态和动态NLO响应。Ih富勒烯的静态第二超极化率（）随富勒烯尺寸的增大(从C60到C540)呈指数增长[(C540)≈(C60)×92.63]。随着富勒烯尺寸的增大,Ih富勒烯的强三阶NLO响应的外场从紫外区(C60)变化到可见光区(C540)。分析了各组成富勒烯作为功能单元对富勒烯洋葱的三阶NLO性质的贡献并澄清了富勒烯洋葱中外层富勒烯的“法拉第笼效应”的说法。虽然外层富勒烯对富勒烯洋葱的三阶NLO性质起决定性贡献,但是层间电荷转移激发对富勒烯洋葱三阶NLO性质也有显著贡献。对C60和C240的二维双光子吸收（TPA）光谱进行模拟研究,提供表征纳米材料的TPA截面的新手段,已有文献关于材料的二维TPA光谱的研究未见报道。通过在原生GNSs中引入极性薁功能单元,设计了具有两个薁不同相对位置和取向的薁缺陷GNSs用于光电子学和非线性光学。这些GNSs的NLO性质依赖于两个薁的相对取向。具有两个平行的薁的薁缺陷GNSs的NLO响应大于那些具有反向和成角度排列的薁的薁缺陷GNSs的NLO响应。全碳的Paral-2具有良好的动力学稳定性和较大的静态第一超极化率（）,为1032.28×10-30 esu(18.43×10-30 esu每重原子)。N原子取代边缘C原子增强了薁缺陷GNSs的动力学稳定性,同时基本保持了强的NLO响应。由于基于电荷转移的电子激发和极性结构,Paral-0中由N原子取代四个边缘C原子形成的Paral-0-4N具有最大的(1247.68×10-30 esu,22.28×10-30 esu每重原子)。这些薁缺陷GNSs的二维二阶非线性光谱为进一步的实验探索提供了重要的信息。基于动力学稳定的全椅式边GNSs,在保证GNSs边缘形状不变的情况下分别引入2、3和4个薁构成的常见拓扑缺陷—Stone-Wales缺陷（55-77）和Stone-Wales式双空位缺陷（555-777和5555-6-7777）来调节这些GNSs的NLO性质。还考虑了纳米片形状对体系的NLO性质的影响,结果发现,相较于六边形和三角形的GNSs,平行四边形的GNSs有较大的NLO响应。对于这些GNSs的二阶NLO响应,缺陷数量起主导作用,而对于其三阶NLO响应,纳米片形状的影响更大。在所有预测的全碳GNSs中,AP-4a有最大的(1990.37×10-30 esu,22.12×10-30esu每重原子),AP-2a有最大的(-199.22×10-34 esu,-2.16×10-34 esu每重原子)。随薁数量增加,薁缺陷GNSs的偶极矩也增大。薁功能单元组成的片段在GNSs中成为功能中心,不仅诱导GNSs发生极化,而且还在主要电子激发过程涉及的电子跃迁中起主要作用。