【摘 要】
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目前,废水当中存在的污染物,包括有机染料、重金属离子、医疗废弃物等,对生态环境及人类健康存在严重威胁。压电催化技术通过捕获环境当中广泛存在的机械能,如风能、水流、振动等,可以实现对污染物的高效降解,受到了研究者的广泛关注。压电催化利用压电材料产生的压电势驱动载流子迁移参与溶液中的氧化还原反应,形成活性自由基后攻击大分子污染物使其降解。本文基于Ba(Zr0.2Ti0.8)O3-x(Ba0.7Ca0.
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目前,废水当中存在的污染物,包括有机染料、重金属离子、医疗废弃物等,对生态环境及人类健康存在严重威胁。压电催化技术通过捕获环境当中广泛存在的机械能,如风能、水流、振动等,可以实现对污染物的高效降解,受到了研究者的广泛关注。压电催化利用压电材料产生的压电势驱动载流子迁移参与溶液中的氧化还原反应,形成活性自由基后攻击大分子污染物使其降解。本文基于Ba(Zr0.2Ti0.8)O3-x(Ba0.7Ca0.3)Ti O3(BZT-x BCT)无铅压电材料体系,从提升材料压电势、增强载流子利用率两个角度来提升压电催化降解效率,具体工作如下:(1)采用水热法制备BZT-x BCT(x=0.3,0.4,0.5,0.6,0.7)压电催化剂,用于压电催化实验研究。室温下通过超声振动,不同成分的BZT-x BCT对于不同浓度的染料均有明显的降解效果,其中BZT-0.3BCT展现出最佳的压电催化活性。对BZT-x BCT压电微纳米颗粒进行微观表征,确定成分变化所引起的铁电相的演变过程,通过绘制的相图以及开展零度和常温下压电催化对比实验发现,由于在超声过程中引入的振动能引起水温上升,最终使得BZT-0.3BCT成分位于MPB处且接近整个相图的三相点。(2)研究不同实验条件对于BZT-0.3BCT压电催化还原Cr(VI)的影响,当溶液p H为4,K2Cr2O7的浓度为10 mg/L时,展现了最高的压电催化活性。进一步开展BZT-0.3BCT压电催化双降解Rh B和Cr(VI)混合污染物实验,不仅可以实现对两种污染物同时降解,而且相比于单独降解其中某一种污染物,压电催化双降解的效率均获得提升。通过测试压电催化剂的能带位置,并开展自由基捕获实验,分析压电催化机理,证明压电催化双降解Rh B和Cr(VI)效率的提升源于压电催化过程中对电子-空穴的协同利用。(3)使用水热法制备BZT-0.3BCT微纳米棒状压电催化剂,通过光还原法在其表面负载了Au纳米颗粒,得到BZT-0.3BCT-Au压电复合材料。分别开展BZT-0.3BCT及BZT-0.3BCT-Au用于压电催化Rh B及TC的降解实验,实验结果发现BZT-0.3BCT在负载Au之后,压电催化污染物效率获得显著提升,在不同光照还原时间下(2h,3h,4h),BZT-0.3BCT-Au-3h样品具有最高的压电催化活性,在压电催化降解Rh B时催化速率提升1.74倍。此外,进行了压电催化双降解Rh B和四环素(TC)混合污染物实验,结果表明BZT-0.3BCT及BZT-0.3BCT-Au-3h样品的压电催化双降解的效果依旧明显。自由基捕获实验表明·OH和·O2-是压电催化双降解混合污染物过程中起主要作用的活性自由基,证明污染物相互竞争消耗自由基,促进对电子空穴的使用效率。本文的研究结果为制备一种高效环保的压电催化剂提供了很好的思路,对于提升压电催化效率以及环境治理方面具有重要意义。
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