【摘 要】
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重金属铬污染已严重危害人类健康,土壤重金属铬污染的修复已成为了目前的紧急工作。而生物炭作为一种高效的吸附剂,对土壤中的重金属具有较好的吸附性能,能有效控制其迁移转化作用。本研究以玉米秸秆为原料制备生物炭为原炭（RC）,并对其进行级分,分别制备无机碳（IC）、有机碳（OC）、阻断羟基碳（BHC）和阻断羧基碳（BCC）等组分,以重金属铬（Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ））的两种存在形态为研究对象,通过生物炭及其
【基金项目】
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国家自然科学基金项目《玉米秸秆生物炭对汞、铬复合污染的土壤中重金属钝化作用机制研究》（41771348）；
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重金属铬污染已严重危害人类健康,土壤重金属铬污染的修复已成为了目前的紧急工作。而生物炭作为一种高效的吸附剂,对土壤中的重金属具有较好的吸附性能,能有效控制其迁移转化作用。本研究以玉米秸秆为原料制备生物炭为原炭（RC）,并对其进行级分,分别制备无机碳（IC）、有机碳（OC）、阻断羟基碳（BHC）和阻断羧基碳（BCC）等组分,以重金属铬（Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ））的两种存在形态为研究对象,通过生物炭及其不同组分对Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）吸附前后的表征,明确其对Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）的吸附机制;通过吸附动力学和吸附热力学实验,考察了生物炭及其不同组分对Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）的吸附性能;通过动态模拟酸雨的土柱实验,探讨了生物炭及其不同组分的输入对土壤中Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）迁移转化的影响,这对土壤重金属铬污染的修复具有积极意义和长远的应用前景。主要结论如下:（1）通过生物炭不同组分对Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）的贡献率可知,OC对Cr（Ⅵ）的吸附贡献率为96.13%,远大于IC,还原机制在吸附Cr（Ⅵ）过程中起主要作用,占53.04%。IC对Cr（Ⅲ）的吸附能力最强（15.15mg/g）,Cr（Ⅲ）与K+和Ca2+等金属阳离子之间的离子交换起主要作用,占64.55%;BHC和BCC中-π电子的还原作用较强,能将Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）,还原作用分别占65.62%和72.76%。（2）由吸附动力学和热力学的分析可知,生物炭及其不同组分对Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）的吸附过程是自发的,升温有利于吸附的进行。吸附过程符合Freundlich吸附等温线和准二级吸附动力学模型,颗粒内扩散并不是其控制唯一因素,吸附过程是由多种吸附机制的协同作用,且以化学吸附为主。（3）通过土柱模拟实验中pH与土壤中Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）形态分布的相关性可知,RC、IC、BHC和BCC的输入使土壤的p H增大。对于Cr（Ⅲ）的土柱,生物炭输入后的p H值与土柱深度和不同深度土壤中Cr（Ⅲ）的总量呈反比,且与各层土壤中Cr（Ⅲ）的各形态具有一定的相关性;而对于Cr（Ⅵ）,生物炭的输入后的p H值与土柱深度和不同深度土壤中Cr（Ⅵ）的总量呈正比,且与各层土壤中Cr（Ⅵ）的各形态相关性不显著。（4）在土柱模拟实验中,Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）的各形态含量分布为:残渣态>有机结合态>弱酸可溶解态>Fe-Mn氧化结合态,其中Cr（Ⅲ）主要存在形态为残渣态,而Cr（Ⅵ）主要为残渣态和有机结合态两种。土壤中Cr（Ⅲ）各形态的含量及总量随土壤深度的增加而减小,而Cr（Ⅵ）则先减小后增加。其中,Cr（Ⅲ）在土壤中的迁移性较低,迁移存在显著的滞后性,而Cr（Ⅵ）在土壤中的迁移转化性较强。生物炭及其不同组分对土壤中的Cr（Ⅲ）具有一定的滞缓作用,而对Cr（Ⅵ）的迁移转化具有促进作用。（5）生物炭及其不同组分对土壤中Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）的吸附机制比较复杂,多种吸附机理之间存在协同作用,生物炭及其不同组分对Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）在土壤中迁移转化影响的机制有:生物炭表面的静电相互作用及孔径吸附、生物炭不同组分对Cr（Ⅵ）的还原作用及羧基官能团（-COOH）对Cr（Ⅲ）的络合作用、Cr（Ⅲ）与金属阳离子之间的离子交换作用及碱性物质与Cr（Ⅲ）的共沉淀作用。
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