【摘 要】
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石墨相氮化碳（g-C3N4）具有丰富的碱性位,合适的可见光驱动带隙（2.7 e V）,在催化领域被广泛应用。此外,石墨相氮化碳特殊的层状结构有利于反应传质,是一种比较理想的载体。本论文基于石墨相氮化碳独特的物理化学性质,设计并制备了一系列改性氮化碳基催化剂,应用于水相Knoevenagel缩合反应、磺化-迈克尔加成反应和烯烃氧化反应。（一）基于石墨相氮化碳自身丰富的碱性位点,将大块石墨相氮化碳通过
【基金项目】
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国家自然科学基金[21476069, 21676078]； 湖南省杰出青年基金[2016JJ1013]；
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石墨相氮化碳（g-C3N4）具有丰富的碱性位,合适的可见光驱动带隙（2.7 e V）,在催化领域被广泛应用。此外,石墨相氮化碳特殊的层状结构有利于反应传质,是一种比较理想的载体。本论文基于石墨相氮化碳独特的物理化学性质,设计并制备了一系列改性氮化碳基催化剂,应用于水相Knoevenagel缩合反应、磺化-迈克尔加成反应和烯烃氧化反应。（一）基于石墨相氮化碳自身丰富的碱性位点,将大块石墨相氮化碳通过超声剥离,得到二维层状石墨相氮化碳纳米片催化剂（PCNS）。表征结果表明,超声剥离后的石墨相氮化碳纳米片表面具有更多暴露的碱性位点,且在水中具有更好的分散性。该石墨相氮化碳纳米片催化剂应用于催化水相中Knoevenagel缩合反应,催化性能优异且底物普适性较好,重复使用多次后催化活性无明显降低。（二）基于石墨相氮化碳丰富的碱性位点以及硼原子缺电子性质,通过热聚合法,在石墨相氮化碳的骨架中掺杂硼原子,制备了泡沫状的硼掺杂氮化碳（Bx-CN）材料。表征结果表明,硼掺杂可在氮化碳中形成“硬”酸中心,使路易斯酸和碱共存。该催化剂在水相催化磺化-迈克尔加成反应及Knoevenagel缩合反应中,表现出优异的催化活性和产物选择性。离心洗涤回收催化剂,重复使用多次后催化活性无明显降低。（三）基于石墨相氮化碳纳米片合适的可见光驱动带隙（2.7 e V）,以石墨相氮化碳纳米片为载体,通过液相还原法,制备了氮化碳纳米片负载的金纳米粒子催化剂（Au-X/PCNS）。表征结果表明,金纳米粒子的粒径约为1-4 nm,且均匀分散在纳米片表面。该催化剂在以氧气为氧源,可见光催化烯烃氧化反应中,几乎可定量将二苯乙烯转化为苯甲醛（收率达92%）,且底物普适性良好,催化剂重复使用多次活性无明显下降。
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