【摘 要】
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近年来,锂离子电池（LIBs）因具有比容量高、输出电压高、周期寿命长、环境友好等优点而在便携式数码产品、新能源汽车等领域广泛使用。随着社会进步,人类对锂离子电池的比容量和安全性的追求越来越高。目前商用锂离子电池负极材料为石墨（372 m Ah/g）,已经无法满足人们的需求。硅材料因具有高的理论比容量（4200 m Ah/g）,电压平台低（~0.4V）和丰富的储量等优点成为了最有可能成为下一代高比容
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近年来,锂离子电池（LIBs）因具有比容量高、输出电压高、周期寿命长、环境友好等优点而在便携式数码产品、新能源汽车等领域广泛使用。随着社会进步,人类对锂离子电池的比容量和安全性的追求越来越高。目前商用锂离子电池负极材料为石墨（372 m Ah/g）,已经无法满足人们的需求。硅材料因具有高的理论比容量（4200 m Ah/g）,电压平台低（~0.4V）和丰富的储量等优点成为了最有可能成为下一代高比容量的负极材料之一。但因两个瓶颈问题限制了它的商业发展:一是在充放电过程中存在巨大的体积变化（~400%）,进而影响循环稳定性;二是硅材料属于半导体,导电性差。本论文针对这两个问题,以廉价微米级Al-Si合金为源材料,通过设计多孔结构、表面包覆、复合化等方法提高负极材料的结构稳定性以及电化学性能。本论文的主要研究内容如下:（1）以廉价的铝硅合金微球为原料制备多孔Si@SiO2@C复合材料。通过Al与1,4-萘二羧酸自腐蚀反应,在铝硅合金微球表面原位包覆Al-MOFs,制备出形貌结构优异的Al-Si@Al-MOFs,再通过简易的刻蚀退火工艺制备pSi@SiO2@C复合材料。由于内部多孔硅以及Al-MOFs衍生的多孔碳壳具有高比表面积以及发达的孔结构能有效缓解内部应力、提高材料的循环稳定性以及锂离子扩散效率,同时碳材料有利于提高导电性,进而提高倍率性能。合成的pSi@SiO2@C复合材料展示出优异的电化学性能,在0.5 A/g高电流密度下,首次放电比容量为3118.9 m Ah/g,循环100次仍可维持1036.8 m Ah/g的放电比容量。相较于pSi@SiO2材料,显示了良好的循环稳定性。（2）通过机械混合将珊瑚状多孔硅与人造石墨按照1:4,1:2,和1:1的比例进行复合。当两者的比例为1:4时,复合材料的电化学性能最佳,在0.2 A/g电流密度下,初始放电容量为830.5 m Ah/g,首次库伦效率为89.13%,循环50次后放电比容量为778 m Ah/g。因此,按照1:4比例复合pSi@SiO2@Al-MOFs材料与人造石墨,制备了pSi@SiO2@Al-MOFs/Gr复合材料。由于Al-MOFs提供了合适的包覆层,人造石墨片作为复合材料缓解体积膨胀、提高了电极材料的导电性,pSi@SiO2@Al-MOFs/Gr复合材料展示出了优异的电化学性能。初始放电比容量为570.4 m Ah/g,在1 A/g的电流密度下循环50次后放电比容量为646.5m Ah/g,首次库伦效率为90%。
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