【摘 要】
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太阳能、风能以及地热能是环境友好型的可再生能源,但是它们在很多情况下无法直接供人类使用。因此,需要相应的电化学储能设备来进行能源的存储和转换。在所有二次电池体系中,锂氧电池（LOBs）具有最高的理论比容量（3500 Wh kg-1）。但是,由于锂氧电池的机理是基于Li+与O2反应生成Li2O2的过程,涉及到十分复杂的三相反应,其反应动力学十分缓慢,容易产生极高的过电位,导致副反应,影响循环寿命。因
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太阳能、风能以及地热能是环境友好型的可再生能源,但是它们在很多情况下无法直接供人类使用。因此,需要相应的电化学储能设备来进行能源的存储和转换。在所有二次电池体系中,锂氧电池（LOBs）具有最高的理论比容量（3500 Wh kg-1）。但是,由于锂氧电池的机理是基于Li+与O2反应生成Li2O2的过程,涉及到十分复杂的三相反应,其反应动力学十分缓慢,容易产生极高的过电位,导致副反应,影响循环寿命。因此,需要开发高效的催化剂促进Li2O2的形成与分解。针对锂氧电池这一瓶颈问题,本论文从金属有机框架（MOFs）衍生的碳基复合材料入手,设计并制备出了具有ORR/OER双功能的催化剂。本论文主要研究结果如下:（1）在ZnFe-ZIF的基础上,通过热处理以及醇热还原法成功合成了表面分散着FeNx基团和Ru金属纳米颗粒修饰的空心十二面体碳材料（FeNx-HDC@Ru）。得益于FeNx基团优异的ORR性能和Ru金属纳米颗粒优异的OER性能,FeNx-HDC@Ru复合材料作为锂氧电池正极催化剂时,表现出了十分低的放电/充电过电位（0.15/0.78V）和优异的电化学稳定性。其能够在500mAhg-1的限容下,在200 mA g-1电流密度下循环90圈和500 mA g-1电流密度下循环89圈。（2）通过热解ZIF-67获得了 Co-NC材料。后续经过磷化处理,并且通过控制磷化保温方式的不同,合成了单相的CoP-NC以及双相Co2P/CoP-NC材料。作为锂氧电池正极催化剂时,相比于Co-NC材料,两种磷化物都有效地降低了过电位。在200mA g-1的电流密度下,CoP-NC和Co2P/CoP-NC催化剂的过电位分别降低了 0.51和0.69 V;在500 mA g-1的电流密度下,CoP-NC和Co2P/CoP-NC催化剂的过电位分别降低了 0.46和0.6 V。在循环寿命方面,在限定500mAh g-1比容量和200 mA g-1电流密度下,负载了 Co2P/CoP-NC催化剂的电池可以稳定循环90圈,相比Co-NC材料提升了 76%的循环寿命。
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