非晶合金作为潜在的结构材料,需在保持高强度的前提下提升其塑性变形能力,但如大多数的材料一样,这两个性能总是相互排斥的。然而,通过采用液态氢化方法（一种在氢/氩混合气氛下进行的氢微合金化技术）,不仅能够制备出强度更高且塑韧性能更好的非晶合金,还同时提升了其玻璃形成能力。但是,目前对非晶合金无定形结构中原子排布隐藏序的有限理解无法从根本上洞悉上述现象的内在起源。为此,本论文的主要研究工作集中在:（i）对非晶无定形结构进行整体描述,并据此定义出非晶合金中软区的结构特征;（ii）氢微合金化后非晶合金玻璃形成能力改善的热力学、动力学以及结构因素;（iii）非晶合金所表现出的氢依赖变形行为的结构起源。首先,利用分子动力学模拟方法创建了不同非晶合金样品的三维原子模型,并根据配位多面体的向错密度将无定形结构中原子细分为六大类进行研究,发现在纳米尺度范围内存在一种规律性的空间分布花样,本文称之为“梯度原子堆垛结构”。非晶态局域结构表现为从松散原子堆垛到致密原子堆垛的渐变行为,相应的原子性能同样满足梯度演变规律。据此,非晶合金内部结构可具体分割成三类可识别区域:类固态区、过渡态区以及类液态区,每一个区域具有不同类型的原子。研究表明,类液态区原子与局域剪切转变位点的相关性最强,过渡态区原子次之,而类固态区原子（与类液态区原子的关联强度最低）对剪切转变的贡献最低。与“几何不稳定结构”模型不同,在本文所提出的非晶结构模型中,重点考察了中程序原子排布特点,从而能够明确出非晶中软区的结构成分,即类液态区原子和它们近邻原子的组合。这一发现有助于定量地比较不同非晶合金中软区的数量,为非晶合金独特的力学行为提供合理的解释。其次,采用分子动力学模拟原位研究了不同氢含量下Zr-Cu与Ni-Al体系的输运性质与原子结构对温度的依赖行为。从热力学角度来说,液态氢化后过冷液体的玻璃转变温度降低。与此同时,少量氢原子添加还会降低过冷液体的比热值,减缓比热随温度的变化幅度,并且增加体系的原子尺寸分散度与混合焓绝对值;这些均有利于非晶合金的形成。然而,从动力学角度来说,氢原子的存在会显著提升其周围原子的扩散能力,进而氢化过冷液体表现出更低的粘度;一般来说,这将阻碍非晶合金的形成。最后,从结构角度来说,氢化过冷液体在玻璃转变后不仅保留更多的类液态原子,还会形成更多的类固态原子,更易于形成长程无序的非晶结构。除此之外,少量氢原子添加会明显抑制晶体结构的形成,与实验观测结果相一致。简而言之,尽管氢化过冷液体表现出更明显的局域动力学不稳定性,但结构分析表明小尺寸氢原子的微合金化确实会提升非晶合金的玻璃形成能力,组成元素间的原子尺寸差异起到了决定性作用。再次,通过实验与分子动力学模拟相结合,系统地分析了氢微合金化后Zr-Cu基非晶合金内部原子尺度结构细节的变化规律,旨在识别出这一材料同时表现出高强度、塑性与韧性的结构起源。从多尺度力学实验与模拟结果来看,少量氢添加并没有诱发氢脆现象,而是对非晶合金的力学性能产生积极的影响。根据动态弛豫谱分析、电子结构分析以及模拟原子结构分析（基于“梯度原子堆垛结构”模型）,氢微合金化样品中会产生更多的高活性软区,增加了变形过程中剪切带的数量,进而变形能力得到改善;与此同时,氢微合金化样品中还会形成更强的结构基体,延缓剪切带萌生,对应强度的提升。最终,与未氢化样品相比,氢微合金化样品表现出更高的屈服强度、更大的屈服应变与断裂应变。最后,采用分子动力学模拟方法,对Zr35Cu65与Zr65Cu35非晶体系进行单变量对比性研究,以探讨Zr基非晶合金的氢微合金化力学行为是否取决于氢化物形成元素的含量。尽管二者的强度和变形能力在氢微合金化后均表现出上升的趋势,但低Zr含量氢微合金化样品的力学性能改善效果更为明显。在这两个体系中,构型势能与柔性体积分布都分别遵循相似的氢依赖变化趋势;所有的氢微合金化合金不仅具有更多稳定且柔性体积更小的原子,还同时拥有较大比例的易激活原子。然而,基于“梯度原子堆垛结构”模型的原子尺度分析表明,相比于Zr65Cu35体系,少量氢原子添加能够促使Zr35Cu65中形成更多的软区以及更强的结构基体,进而表现出更大的强度与变形能力优化幅度。本文研究结果对认识非晶结构不均匀性,理解玻璃转变本质,揭示非晶态材料结构-弛豫行为-力学性能的关联机制以及开发大尺寸高强韧非晶合金具有重要意义。