【摘 要】
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有机-无机介孔二氧化硅杂化材料结合了有机功能团和介孔二氧化硅材料的结构特点,在传感、吸附、催化及药物载体等方面引起了越来越多的研究兴趣。近年来,以介孔二氧化硅为载体的荧光纳米探针以其形貌可控、发光性能优异、光化学稳定性高被广泛应用于重金属离子的检测和传感。由于有序的无机骨架与功能性荧光配体的集成,使得这些荧光纳米传感器具有较高的光学稳定性和良好的可回收性。此外,功能化的介孔二氧化硅材料还具备较低的
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有机-无机介孔二氧化硅杂化材料结合了有机功能团和介孔二氧化硅材料的结构特点,在传感、吸附、催化及药物载体等方面引起了越来越多的研究兴趣。近年来,以介孔二氧化硅为载体的荧光纳米探针以其形貌可控、发光性能优异、光化学稳定性高被广泛应用于重金属离子的检测和传感。由于有序的无机骨架与功能性荧光配体的集成,使得这些荧光纳米传感器具有较高的光学稳定性和良好的可回收性。此外,功能化的介孔二氧化硅材料还具备较低的细胞毒性,这使得它们成为传感和环境监测应用的优秀候选者。本论文针对功能化介孔二氧化硅纳米探针的合成、检测及应用进行了详细研究。通过后嫁接和共缩聚法,分别制备了两种基于苯并咪唑衍生物（DHBM）和Schiff碱衍生物（SCN）的介孔二氧化硅荧光纳米探针。考察了两种铜离子纳米探针的材料结构和光学传感性能,探究了纳米探针在细胞或生物体内的荧光成像表现。主要内容研究如下:（1）通过一步反应合成了一种苯并咪唑衍生物（DHBM）,并接枝到介孔二氧化硅材料表面。运用一系列表征验证了介孔杂化材料的成功合成,并在功能化前后依然保持了高度有序的介孔结构。合成了三种不同形貌结构的介孔二氧化硅杂化材料,为了后续对比不同形态的纳米传感器的检测能力做铺垫。（2）考察了荧光配体DHBM的检测环境,研究表明DHBM在水溶液对Cu2+具有特异性响应,DHBM的检测行为在较宽的p H范围内（7.0～10.0）可以保持稳定。重点研究了DHBM-MSN传感器的传感性质,该纳米探针对水溶液中的Cu2+有明显的猝灭作用,可以灵敏的定性定量检测Cu2+,其检测限低至7.69×10-8 M,同时该探针具有良好的抗干扰性能。对比不同形貌的介孔二氧化硅材料的检测行为,结果表明材料的形貌结构不会影响探针的检测能力。结合实验结果和密度泛函理论计算,系统地阐明了该荧光探针的检测机理。此外,该检测系统还成功地应用于牛血清蛋白、果汁和活细胞中Cu2+的检测。这些结果表明,DHBM-MSN荧光传感器在实际和生物医学应用中具有很大的潜力。（3）通过将Schiff碱荧光配体引入介孔二氧化硅的孔壁,制备了一种新型的Cu2+敏感的桥键型有机-无机杂化介孔材料（SCN-PMO）,该材料展现出有序的介孔结构和良好的光学性能。基于其特异性的配位结合,SCN-PMO对Cu2+具有高度的选择性和灵敏度荧光响应,其检测限可低至6.7×10-7 M。由于二氧化硅骨架的保护,SCN在PMO中的具有较高的光稳定性,同时杂化材料具有很好的可回收性。此外,SCN-PMO可以实现斑马鱼体内Cu2+的荧光传感,结果表明SCN-PMO作为纳米探针在生物领域具有潜在的应用前景。
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