CrI2薄膜的关联电子态研究

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相较于三维材料,二维范德瓦尔斯材料具有原子级厚度,表现出明显的量子限域效应,不仅在物理上呈现独特的能带结构和新奇量子物性,还为研究低维体系中拓扑、超导、磁性、铁电等有序电子态提供了材料基础,并因其优异的机械和光电性能而在高性能电子器件方面具有潜在应用前景。在这些有序相中,莫特绝缘相是高温超导的母体,也是电子强关联物理的基础,目前少有实验方面的研究。本文利用分子束外延(MBE)成功制备了高质量的CrI2薄膜,结合扫描隧道显微镜(STM)和密度泛函理论,研究了单原子层极限下CrI2薄膜的莫特绝缘相和二维磁性。同时,也对CrI2薄膜上的本征缺陷进行了讨论。主要研究内容和结果如下:(1)通过分子束外延技术,优化生长条件,在6H-SiC(0001)衬底上制备出高质量的CrI2薄膜,实现了逐层生长,以及原子级平整的表面和可控层厚。利用扫描隧道显微镜,确定了CrI2薄膜的表面原子排布和晶格结构。不同层厚CrI2薄膜的扫描隧道谱表明:其具有~3.2 e V的大能隙结构,且能隙大小不随层厚变化。薄膜边界或者缺陷附近均没有观测到驻波,暗示存在很强的电子间关联作用。(2)与密度泛函理论及动力学平均场理论计算合作发现:CrI2薄膜的各类磁构型中,考虑电子关联作用且U=4 e V时,铁磁基态下体系具有最低能量,且能隙为3.0 e V,与实验观测相近。表明CrI2薄膜可能是强莫特绝缘体,且其磁基态为铁磁性。CrI2表面缺陷附近的扫描隧道谱上观察到2处伴峰,可以通过扩展Hubbard模型解释,分别对应于下Hubbard带dZ~2轨道和下Hubbard带dx~2-y~2轨道。这表明除考虑格点的在位库仑相互作用(U)以外,还需要考虑最近邻格点的库仑相互作用(V)。进一步在CrI2表面吸附金属Na和Zn原子,将显著抑制其能隙大小,也与其莫特绝缘特性相符。(3)制备Cr原子覆盖的W针尖,通过Co/Cu(111)标准样品进行标定,获得磁性分辨的STM针尖,其磁矩取向为垂直样品表面,且当外界磁场小于±2 T时不发生翻转。用该磁性针尖对CrI2薄膜的下Hubbard带dx~2-y~2轨道(约1.3 eV)进行测量,发现其微分电导幅值随外加磁场响应,表明CrI2薄膜的磁基态是铁磁性且其翻转磁场在0.1 T至0.2 T之间。(4)CrI2薄膜上缺陷处的高分辨形貌图显示小范围的晶格畸变,其特征与小极化子相符。同时,我们也利用STM针尖实现了对这些缺陷的操纵,包括移动,产生和擦除。
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