【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）作为一种新型的能量转化装置,可直接将化学能转化为电能。SOFC的工作温度较高,可直接利用碳氢燃料和其他生物质燃料进行电化学反应。对于SOFC而言,当直接使用碳氢燃料作为工作燃料时,产生的积碳现象会严重破环阳极的形貌结构,使得其电化学性能在短时间内急剧下降。因此,高性能抗积碳阳极材料是SOFC研究的关键所在。目前常用的Ni陶瓷基阳极材料长期在碳氢燃料中工作时易产生碳沉积
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固体氧化物燃料电池（SOFC）作为一种新型的能量转化装置,可直接将化学能转化为电能。SOFC的工作温度较高,可直接利用碳氢燃料和其他生物质燃料进行电化学反应。对于SOFC而言,当直接使用碳氢燃料作为工作燃料时,产生的积碳现象会严重破环阳极的形貌结构,使得其电化学性能在短时间内急剧下降。因此,高性能抗积碳阳极材料是SOFC研究的关键所在。目前常用的Ni陶瓷基阳极材料长期在碳氢燃料中工作时易产生碳沉积,导致阳极骨架结构严重破环和电池电化学性能衰减。钙钛矿BaCeO3具有优异的吸水性能,可以有效抑制碳沉积现象。但其氧离子和电子导电率不足,限制了其电化学性能。因此本论文以BaCeO3为基础研究新型阳极材料。拟将通过将Y掺入BaCeO3晶格制备Ba Ce0.9Y0.1O3-δ（BCY）,提高其氧空位浓度和离子电导率;再将Ni掺入BCY晶格制备Ba(Ce0.9Y0.1)0.8Ni0.2O3-δ（BCYN）,利用还原将金属Ni颗粒从BCYN晶格原位析出,既能提高其催化活性和电子导电率,又能保证其具有良好的抗积碳性能。本论文的主要研究内容及结论如下:（1）通过溶胶-凝胶法制备BCYN粉体和BCYN浸渍液粉体。经过XRD分析后,证实粉体成功成相;且还原反应后,物相中均出现了Ni的衍射峰。对浸渍液粉体采用XPS测试和TEM测试,发现经氢气还原后,BCYN中的Ni原子从基体晶格中析出至表面。共烧BCYN和Gd0.1Ce0.9O1.95（GDC）粉体没有杂相生成,证明了这两种材料具有良好的化学相容性。（2）研究了机械混合BCYN+GDC复合阳极材料,发现表面析出的Ni纳米颗粒也可以显著提高其电化学性能。750°C时,以Ni-BCYN+GDC作为阳极的对称电池在H2和CH4气氛下的极化阻抗分别为0.0042和0.0054Ω·cm~2,表现出极为优异的电化学活性。CH4气氛下,还原后的功率密度远远高于未还原阳极的全电池。（3）研究了将BCYN浸渍液注入GDC骨架的BCYN/GDC复合阳极材料,对其性能进行了表征。并对不同浸渍次数下的全电池进行EIS测试,发现750°C时浸渍2次BCYN的全电池极化阻抗最低。750°C时H2和CH4气氛下,浸渍2次的全电池峰值输出功率分别为270和211 m W·cm-2。（4）对以机械混合BCYN+GDC和BCYN/GDC作为阳极的全电池分别进行了CH4气氛下的长期性能测试。前者在开路下测试36 h,而后者在恒定电流下放电测试了100 h,测试结果显示两类全电池性能均基本稳定。对长期测试后的阳极进行了拉曼测试和形貌表征分析,发现两种材料的阳极结构都十分稳定,且具备良好的抗积碳性能。
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